光催化材料的异质结电荷分离研究现状

更新时间:2023-06-09 02:14:50 阅读: 评论:0

光催化材料的异质结电荷分离研究现状
摘 要 随着环境污染与能源短缺等问题日益严重,各个国家对新能源的开发与研究也日益加快,而光催化技术因为其高效便捷,光催化材料成本低无污染等特点,正逐步成为各国研究的焦点。然而,光催化剂受到光生电子空穴分离-复合机制的约束,降低了光催化技术在多领域应用的普适性,因此,本文从构建异质结改性方法出发,综述该领域内研究现状,总结诱导电荷分离的主要策略,探索诱导电荷分离的机理,展望未来提升光催化性能的主要策略。
关键词:光催化;电荷分离;异质结
1引言
近年来,光催化材料成本低无污染等特点,受到研究人员广泛关注。然而,极高的光生电子与空穴的复合率令其光催化性能受到限制,而表面反应活性又由表面原子结构、与环境物质的配位状态及吸附性能等条件决定,表面反应活性同时也决定了反应物分子的吸附、光激发电子和反应物分子之间的电荷转移,甚至产物分子的脱附,对光催化材料的利用、光催化技术的效率与产能有巨大的影响。因此,光催化材料的进一步深化研究需要将重点放到精确调
控表面状态和采取改性策略诱导电荷分离上来。本文从极化诱导、构建异质结等改性方法出发,综述该领域内研究现状,总结诱导电荷分离的主要策略,探索诱导电荷分离的机理,展望未来提升光催化性能的主要策略。
2构建异质结诱导电荷分离
异质结为2种或多种材料在界面上形成的特殊的结构。现阶段研究人员所报道的异质结主要可分为四种,其中主要可探讨碳材料和半导体所形成的异质结的肖特基异质结和半导体与半导体所形成的异质结的II型异质结、Z-scheme型异质结、面内异质结来推进对光催化材料的研究。在形成肖特基异质结后,他的能带结构会产生弯曲变换,形成内建电场后会使电荷存留在贵金属纳米颗粒的部分。Grabowska等[1]基于水热法成功制备了TiO2前驱体原位转化的SrTiO3,并采取光沉积法沉积Rh, Ru,Pt纳米颗粒,构建肖特基异质结,揭示了原位转化制备机理,并利用13C标记法,研究了苯酚降解原理。实验证明,贵金属纳米颗粒可利用表面等离子体共振效应与高比表面积,令苯酚完全降解为H2O与CO2
II型异质结主要利用电荷异向分离促进光催化过程。基于半导体性质,氧化石墨烯等掺杂石墨烯被用于构建II型异质结。Rokhsat等[2]将氧化石墨烯与氧化锌纳米棒在450℃下退火复
合形成,其显现出对浓度高达3M的亚甲基蓝溶液在400分钟内的完全降解。此外,带隙显现出针对氧化锌的明显窄化,证明与氧化石墨烯的复合有利于提升对可见光的吸收。如图所示,Yeh等人[3]指出,通过形成化学键,异质结于半导体价带上方引入了额外的态密度减少带隙,有部分关于氧化石墨烯复合光催化剂的报道也论证了该结论。
Z-scheme型异质结(以下的文章中简称为Z型异质结)在其相对于电荷进行反向分离的II型异质结之外,主要凭借半数光生电子-空穴的牺牲体系来促进光催化性能。而由于石墨烯的导带由反键轨道构成,价带由成键轨道构成,导带与价带在布里渊区中的狄拉克点接触,呈现出非凡的电荷迁移能力,从而可用于促进Z-scheme异质结的电荷介导。
在多组分设计的基础上,研究人员进而控制形貌,构建了多种纳米结构,其中2D-2D的层状复合结构有利于促进界面电荷传输,提升间接Z型异质结性能。由于非掺杂石墨烯便于建模,研究人员广泛应用密度泛函理论辅助设计间接Z型异质结。Fu等人在密度泛函理论下,构建出了MoSe2/石墨烯/HfS2模型,Fu等人计算出了电子密度图,并且研究了其能带的结构,有利于研究异质结材料的电荷迁移方向。基于第一性原理计算,可基于电子密度图研究电子输运特性,进行材料的辅助设计。
3结论
随着工业的发展与社会生产力的不断提高,环境的污染与能源的短缺等问题越发的严峻,各个国家对新能源的开发与研究也日益加快。光催化材料因其可以进行环境污染物降解、合成太阳能燃料或进行光合成而成为各国能源领域的热门研究方向,但光催化材料的较高光生电子-空穴复合率令其光催化性能受到极大的限制,而表面原子结构、与环境物质的配位状态及吸附性能则决定了表面反应活性。因此,精确调控表面状态,采取改性策略诱导电荷分离,是光催化材料研究的重要方向。
从构建异质结角度,可有效利用异质结能带结构与费米能级的不同诱导电荷分离,同时利用不同材料的带位置促进反应。本文从构建异质结改性方法出发,综述该领域内研究现状,总结诱导电荷分离的主要策略,探索诱导电荷分离的机理,展望未来提升光催化性能的主要策略。
[1] Grabowska E, Marchelek M, Klimczuk T, et al. TiO 2 /SrTiO 3 and SrTiO 3 microspheres decorated with Rh, Ru or Pt nanoparticles: Highly UV–vis responsible photoactivity and mechanism[J]. Journal of Catalysis, 2017, 350: 159-173.
[2] Xu Y F, Yang M Z, Chen B X, et al. A CsPbBr3 Perovskite Quantum Dot/Graphene Oxide Composite for Photocatalytic CO2 Reduction[J]. J Am Chem Soc, 2017, 139(16): 5660-5663.
[3] Zhang H, Lv X, Li Y, et al. P25-Graphene Composite as a High Performance Photocatalyst[J]. ACS Nano, 2010, 4(1): 380-386.

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标签:研究   异质   电荷   分离   材料
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