摘要
摘要
金属–有机骨架化合物(Metal-Organic Frameworks, MOFs) 是由无机金属离子和有机配体配位而成的一类新型晶体材料，近年来因其独特性质而受到广泛关注。MOFs材料具有空隙率高（可高达90%的孔体积）、内比表面大（高达6000 m2/g）、结构可调控以及金属离子和表面有机官能团多样等特点，在清洁能源、气体存储与分离、生物医学成像、薄层技术以及催化等方面具有巨大的潜在应用。MOFs材料在催化中的应用可以分为金属离子活性位点催化（Open Metal Sites, OMS），功能化有机配体催化（Functional Organic Sites, FOS）以及作为载体三种。本课题针对其中第一种OMS催化形式，利用有机配体N, N’, N’’ –三(4–苯甲酸基) –1, 3, 5–苯三甲酰胺和乙酸锰合成MOFS晶体并将其应用于脑文格反应。针对第三种催化形式，利用MIL-120负载镍作为活性组分来催化苯还原反应。
1．用(CH3COO)2Mn·4H2O和N, N’, N’’ –三(4–苯甲酸基) –1, 3, 5–苯三甲酰胺（H3L）在水热条件下，以2, 2’ –联吡啶（bpy）作为第二配体合成了一个一维晶体[Mn(L)(bpy)] (1)，以1,1’-(1,4-丁基)二咪唑（bbi）作为第二配体合成了另一二维晶体[Mn(L)0.5(bbi)2.5(H2O)] (2)，将两个晶体应用催化于knoevenagel反应。实验表明，化合物1具有一维结构能够更加充分地和反应物进行接触，有利于反应进行，因此晶体1 比2具有更好的催化效果。
2．在水热条件下，利用均苯四甲酸和硝酸铝自组装合成具有高热稳定的MIL-120，并将其作为载体通过浸渍法负载镍得到还原催化剂x-NM，把该还原催化剂应用到苯还原反应。实验表明，负载量为15%的15-NM具有最好的催化活性。
关键词：MOFs；Mn；催化；脑文格反应；苯还原反应
I
ABSTRACT大概的意思
ABSTRACT
Metal-organic frameworks (MOFs), a ries of new crystalline and porous solid materials constructed from inorganic metal-ion clusters and polytopic organic linkers, are receiving significant attention recently. MOFs posss ultrahigh porosity (up to 90% free volume), large internal surface area (up to 6000 m2/g), adjustable structure, and variability of the functionality of metal ions and organic ligands, thus MOFs show great potential applications in clean energy, gas storage and peration, biomedical imaging, thin film devices, and catalysis. There are three ways for MOFs to u in catalysis: open metal sites (OMS), functional organic sites (FOS), and ud as supports. In thi
祈使句的用法s thesis, we conducted our catalytic experiments according to the first and last ways. We constructed two complexes using N, N’, N’’-[1, 3, 5-Benzenetriyltris (carbonylimino)] trisbenzoic acid (H3L) and manganous acetate [(CH3COO)2Mn], and the two complexes are ud in knoevenagel reaction as OMS. And as supports, MIL-120 has been ud to support nickel as active sites to catalyze the reduction of benzene.
1. Two MOFs materials have been synthesized bad on (CH3COO)2Mn·4H2O and N, N’, N’’-[1, 3, 5-Benzenetriyltris (carbonylimino)] trisbenzoic acid (H3L) under hydrothermal condition. And ancillary ligands have been ud to design the different structure of MOFs rationally. The addition of 2, 2’-bipyridine (bpy) leaded to the 1D crystal [Mn(L)(bpy)] (1), and the us e of 1,1’-(1,4-butanediyl)bis(imidazole) (bbi) resulted in the 2D crystal [Mn(L)0.5(bbi)
voiceofamerica2.5(H2O)] (2). The two crystalline complexes have ud to catalyze the knoevenagel reaction. It's demonstrated that 1 with 1D structure showed better catalytic activity than 2 with 2D sructure.
2. Under hydrothermal condition, aluminum nitrate [Al(NO3)3·9H2O] and pyromellitic acid (1,2,4,5-benzenetetracarboxylic acid) have been ud to lf-asmble MIL-120 with high thermal stability. And it’s ud to support nickel through impregnation method to obtain reduction catalysts, x-NM, which is ud to
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ABSTRACT
wagagacatalyze the reduction reaction of benzene. It’s shown that the catalyst 15-NM with 15% loading of nickel showed the best catalytic activity.
Key Words:Metal-organic frameworks (MOFs); Mn; Catalysis; Knoevenagel reaction; Reduction of benzene
IV
目录
目录
第1章绪论 (1)
1.1 金属-有机骨架化合物的简介 (1)
1.2 金属-有机骨架化合物的性质 (3)
1.3 金属-有机骨架化合物的应用 (4)fast lane
1.3.1 金属-有机骨架化合物在气体储存上的应用 (4)
1.3.2 金属-有机骨架化合物在气体分离上的应用 (4)
1.4 金属-有机骨架化合物在催化上的应用 (6)
金山快译在线1.4.1 利用MOFs材料上的活性有机官能团进行催化 (6)
1.4.2利用MOFS材料上未饱和配位的活性金属离子进行催化 (7)
1.4.3 利用MOFs材料作为载体进行催化 (9)
1.5 本课题的意义及研究内容 (10)
第2章[Mn(L)(bpy)]及[Mn(L)0.5(bbi)2.5(H2O)]的合成及其在Knoevenagel反应的催化应用 (11)
2.1 引言 (11)
公证处英文
2.2 实验部分 (12)
2.2.1 试剂和仪器 (12)
2.2.1.1 实验主要试剂（如表2.1所示） (12)
布尔什维克主义
2.2.2 有机配体的合成 (13)
2.2.3 化合物1、2的合成 (14)
2.2.4 化合物1、2的表征 (15)
2.2.5 化合物1、2催化Knoevenagel缩合反应 (15)
diary是什么意思>英语四级总分多少2.3 结果与讨论 (16)
2.3.1 晶体合成与结构 (16)
2.3.2 晶体的表征 (17)
2.3.3 化合物1、2催化Knoevenagel缩合反应 (20)
2.4 小结 (24)
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