山 东 化 工
收稿日期：２０１９－０１－２１
基金项目：国家自然科学基金项目（５１４０８２９５）；山东省重点研发计划（２０１７ＧＳＦ２１７０１３）；国家级大学生创新创业训练计划项目（２０１７１０４２６０３３）作者简介：胡德皓（１９９４—），男，山东青岛人，青岛科技大学在读硕士研究生，主要研究方向为有毒难降解废水物化处理。
芬顿氧化技术处理废水中难降解有机物的应用进展
胡德皓，孙 亮，毛慧敏，吴 丹，王雅婷，张伟倩，戚静洒，姚栋栋
（青岛科技大学环境与安全工程学院，山东青岛 ２６６０４２）
摘要：介绍了芬顿氧化技术的基本原理和特点，详细阐述了光－芬顿技术、电－芬顿技术、超声－芬顿技术、微波－芬顿技术、零价铁－
芬顿技术等类芬顿氧化技术的反应机理，以及处理废水中难降解有机物的应用现状。总结了芬顿技术目前存在的主要问题以及改进措施，展望了芬顿技术未来的发展趋势和研究方向。关键词：芬顿；类芬顿氧化技术；难降解有机物中图分类号：Ｘ７０３．１ 文献标识码：Ａ 文章编号：１００８－０２１Ｘ（２０１９）０７－００６０－０３
ＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒｅｓｓｏｆｔｈｅＦｅｎｔｏｎＯｘｉｄａｔｉｏｎＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ
ｆｏｒＴｒｅａｔｍｅｎｔｏｆＲｅｆｒａｃｔｏｒｙＯｒｇａｎｉｃｓ
ＨｕＤｅｈａｏ，ＳｕｎＬｉａｎｇ，ＭａｏＨｕｉｍｉｎ，ＷｕＤａｎ，ＷａｎｇＹａｔｉｎｇ，ＺｈａｎｇＷｅｉｑｉａｎ，ＱｉＪｉｎｇｓａ，ＹａｏＤｏｎｇｄｏｎｇ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｎｄＳａｆｅｔｙＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＱｉｎｇｄａｏＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｑｉｎｇｄａｏ ２６６０４２，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｍｅｃｈａｎｉｓｍｓｏ
ｆＦｅｎｔｏｎｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｒｅｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ｔｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｓａｎｄａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓｏｆｎｅｗ
Ｆｅｎｔｏｎｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｓｕｃｈａｓｐｈｏｔｏ－Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ
，ｅｌｅｃｔｒｏ－Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ－Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｍｉｃｒｏｗａｖｅ－Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｎｄｚｅｒｏ－ｖａｌｅｎｔｉｒｏｎ－Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｒｅｄｅｍｏｎｓｔｒａｔｅｄ．Ｔｈｅｍａｉｎｐｒｏｂｌｅｍｓｆｏｒｔｈｅｎｅｗ
Ｆｅｎｔｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｒｅｓｕｍｍａｒｉｚｅｄａｎｄｔｈｅｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇｓｏｌｕｔｉｏｎｓｆｏｒｔｈｅｓｅｐｒｏｂｌｅｍｓａｒｅａｌｓｏｉｌｌｕｓｔｒａｔｅｄ．Ｆｕｒｔｈｅｒｍｏｒｅ
，ｔｈｅｆｕｔｕｒｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｔｒｅｎｄｓｏｆＦｅｎｔｏｎｏｘｉｄａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｒｅｄｉｓｃｕｓｓｅｄｉｎｔｈｅｐａｐｅｒ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：Ｆｅｎｔｏｎ；Ｆｅｎｔｏｎｅ－ｌｉｋｅｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓ；ｒｅｆｒａｃｔｏｒｙｏｒｇａｎｉｃｓ 随着城市的发展和工业化水平的提高，环境污染问题已经成为当前关注的热点问
题，其中水污染问题最为严重。据统计，地球可用淡水只有２．７％，其中地表水仅占０．４％。在我国有８２％的人饮用浅井和江河水，其中受污染超过卫生标准的占７５％，严重威胁动植物及人体安全。工业排污是自然水体污染主要因素之一，工业废水具有污染物种类多，ＣＯＤ浓度高、可生化性差等特点，采用传统的废水处理工艺难以有效的去除其中的难降解有机物。针对这一问题，高级氧化技术（ａｄｖａｎｃｅｄｏｘｉｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｅｓ，简称ＡＯＰｓ）近年来得到了广泛重视。高级氧化法可将难降解有机物直接矿化或通过氧化进行分解从而提高污染物的可生化性。常见的高级氧化技术主要包括光化学氧化法、臭氧氧化法、湿式氧化法、芬顿氧化技术、超声降解
法和辐照法等［１－２］
。芬顿氧化技术可以产生氧化能力极强的羟基自由基（·ＯＨ），且反应条件温和，是目前最具有应用前景
的环境友好型水处理技术［３］
rstart
。
１ 芬顿氧化技术及其机理概述
芬顿氧化技术１８９４年由英国科学家Ｆｅｎｔｏｎ提出，将Ｆｅ
２＋
和Ｈ２Ｏ２的体系命名为芬顿试剂［４］
，其原理是在酸性条件下，Ｆｅ２＋和Ｈ２Ｏ２反应生成具有强氧化性的羟基自由基（·ＯＨ），可以将难降解的有机污染物氧化分解。１９６４年，加拿大学者Ｅｉｓｅｎｈａｎｅｒ首次将芬顿试剂应用到水处理中，之后芬顿氧化技术被广泛应用在工业、农业、医药等废水处理中。
羟基自由基（·Ｏ
Ｈ）
及氧化剂的产生机理：产生的羟基自由基（·ＯＨ）为第二强氧化剂（Ｅ°＝２．８７Ｖ，相对于正常氢电极（ＮＨＥ）），仅低于氟化物（Ｅ°＝３．０６Ｖ）。羟基自由基可以通过夺氢，亲电加成和电子转移快速与各种有机污染物（ＲＨ）反应，使它们矿化成ＣＯ２，Ｈ２
Ｏ和无机离子。最终使有机污染物（
ＲＨ）
happening彻底降解。反应过程如下：芬顿氧化技术具有反应设备简单，成本低，操作较为安全，
且反应速度快等优点被广泛应用于工业有机废水的处理中［５］
。
Ｓｕｎ等［６］
利用芬顿氧化法对偶氮染料废水进行脱色处理，脱色效率随着反应温度的上升而提高，但由于氯离子的存在而降低。在最佳条件下，废水在６０ｍｉｎ内的脱色效率达到９４．６％。
汪林等［７］
发现可采用芬顿氧化法处理ＣＯＤ浓度为１７４７ｍｇ／Ｌ，色度为２００倍的亚麻废水，实验结果表明反应１ｈ时，ＣＯＤ去除率为５７％，色度去除率达到９０％以上。
虽然芬顿氧化技术具有以上优势，但在应用中发现传统的芬顿氧化技术还存在以下缺点：
·
０６·ＳＨＡＮＤＯＮＧＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹ ２０１９年第４８卷
第７期（１）反应过程中产生大量的铁泥，造成二次污染；
（２）工艺要求反应ｐＨ值范围较窄，一般最佳反应ｐＨ值在３－４．５之间，大部分废水需要在反应前加入酸调节ｐＨ值，出水时需要加碱将其调至中性，此过程中会大量消耗酸碱试剂；
（３）Ｈ２Ｏ２在反应过程中利用率和生成率较低，并且Ｈ２Ｏ２
会发生一定的自身分解反应，因此需要加入过量的Ｈ２Ｏ２参与反应，增加后续处理费用。
基于此，开发既能去除污染物又不产生二次污染、提高Ｈ２Ｏ２利用率的新型芬顿氧化技术是当今的一个重要的研究课
题，因此类芬顿氧化技术应运而生［８］。如超声－Ｆｅｎｔｏｎ法、光－Ｆｅｎｔｏｎ法、电－Ｆｅｎｔｏｎ法、微波－Ｆｅｎｔｏｎ法、零价铁－Ｆｅｎｔｏｎ法等类芬顿氧化技术，一定程度上克服传统Ｆｅｎｔｏｎ技术的缺
点，具有更加经济有效的优点［９］
。
２ 类芬顿氧化技术２．１ 超声芬顿氧化技术
１８３０年，超声技术应用于环境领域。在实际应用中发现，将超声与芬顿氧化技术相结合可以增加羟基自由基的产生率，提高污染物的降解率。超声芬顿技术不仅减少了芬顿试剂的
投加量，而且缩短了反应时间［１０］
。其反应机理是利用超声波空化效应释放的高能量使Ｈ２Ｏ２分子裂解生成·ＯＨ，反应机理如
下：
由上式可以看出，在超声条件下，Ｈ２
Ｏ分子可以产生·ＯＨ和·Ｈ，而·Ｈ又会分解Ｈ２Ｏ２产生·Ｏ
Ｈ，从而提高了·ＯＨ的产率和双氧水的利用率。任百祥［
１１］
首次提出并采用低功率超声波结合芬顿氧化技术对印染废水进行治理，当达到最佳反应
条件（超声波频率为４
５ｋＨＺ功率为２００Ｗ，ｐＨ值为２．６３，温度为２５℃，ＦｅＳＯ４∶Ｈ２Ｏ２＝１２∶６０ｍｍｏｌ／Ｌ，反应时间为１５０ｍｉｎ）时，印染废水的ＣＯＤ去除率高达９１．８％，出水清澈。李章良等［１２］采用超声芬顿氧化技术对高ＣＯＤ浓度和色度的皮革综合废水进行深度处理，研究结果表明，ＣＯＤ去除率可达８５．４％，色度
去除率达到９
９％。Ｎｅｍａｔｏｌｌａｈ等［１３］
利用超声／磁性纳米（ＭＮＰ）Ｆｅ３Ｏ４／Ｈ２Ｏ２耦合处理ＲＯ１０７废水和实际纺织废水，在ｐＨ值＝５，超声功率为３００Ｗ，温度为２５℃，反应时间为１８０ｍｉｎ条件
下，对Ｒ
Ｏ１０７的去除率为８７％，实际纺织废水的去除率为７９．２％。Ｈｏｕ等［１４］
使用超声／芬顿耦合技术，以四环素为目标污染
物，处理６０ｍｉｎ后四环素去除率达到９３．６％。曾曜等［１５］
利用超声芬顿法处理高浓度三氯吡啶醇钠生产废水，ＣＯＤ的降解率达到９５．３％，并对反应机理进行了分析，发现超声可以加快芬顿反应过程，提高反应速率。
２．２ 光芬顿氧化技术
光芬顿氧化技术是将紫外光或可见光与芬顿氧化技术结合来提高芬顿的催化活性。其反应机理是利用光激发芬顿试剂的化学反应，以生成更多的羟基自由基（·ＯＨ），提高Ｈ２Ｏ２
的利用率和Ｆｅ２＋的循环效率，从而更有效的降解污染物质［２］，
其反应过程如下：
从上述反应中看出，光芬顿氧化技术的优点：
（１）紫外光或可见光可以加速Ｆｅ３＋和Ｆｅ２＋
之间的循环；（２）光照射Ｈ２Ｏ２可直接产生，提高了Ｈ２Ｏ２的有效利用率；
（３）紫外光的直接照射可以将大分子有机物分解为小分
子，从而降低Ｆｅ２＋的用量，提高Ｈ２Ｏ２的利用率和有机物矿化程
度。
Ｚｈｏｕ等［１７］
在可见光下使用以石墨烯－锰铁氧体（ｒＧ－ＭｎＦｅ２Ｏ４）双活性组分为催化剂的光芬顿氧化技术降解含氨废水，在反应ｐＨ值＝１０．５的条件下氨去除率达到９２．０％。
Ｅｄｉｓｏｎ等［１８］
采用混凝－絮凝－芬顿／光芬顿氧化耦合技术处理工业纺织废水，并比较了这两种工艺的处理效果。结果表明，混凝－絮凝－芬顿工艺的ＣＯＤ去除率为７４％，ＢＯＤ５／ＣＯＤ（Ｂ／Ｃ）为０．６８；而混凝－絮凝－光芬顿工艺的ＣＯＤ去除率为８７％，Ｂ／Ｃ为０．７４。从结果中可以看出，光芬顿氧化相较于传统芬顿
具有更高的降解效率。付军等［１９］
采用光芬顿氧化技术降解喹啉废水，相较于传统芬顿，光芬顿技术将喹啉去除率由４５％提高到９９％，并且在反应ｐＨ值为３．６～９．６之间都有很高的降解效率，同时催化剂可以重复使用，重复使用５次喹啉去除率仍
高达９９％，从而节约了处理成本。程禄等［１９］
采用ＦｅＶＯ４／ＢｉＶＯ４光芬顿复合催化剂处理亚甲基蓝废水，在氙灯照射和Ｈ２Ｏ２下，亚甲基蓝在初始ｐＨ值＝３～９内均可被降解，降解率达到９０％以上。
２．３ 电芬顿氧化技术
电芬顿氧化技术是近十年内新兴的高级氧化技术，由Ｂｒｉｌｌａｓ等在２００９年研发并将其应用于在水处理领域。电芬顿氧化技术的原理是通过阴阳电极与溶液组成微小原电池，向阴极喷射氧气，
通过电化学反应产生Ｈ２Ｏ２
，与外加的Ｆｅ阳极产生的Ｆｅ２＋或者投加铁盐迅速反应生成·ＯＨ和Ｆｅ３＋，Ｆｅ３
＋在阴极
被还原成Ｆｅ２＋
，从而实现芬顿反应的循环进行。
电芬顿氧化技术的优点为：（１）电化学作用控制Ｈ２Ｏ２的产生量，可提高Ｈ２Ｏ２利用率；（２）利用阳极氧化、电混凝、电絮凝等作用，可充分降解水中污染物；（３）电芬顿氧化反应产生铁泥
较少，可避免造成二次污染［３］
。但电芬顿氧化技术也存在以下
不足：Ｆｅ２＋再生速率较慢，阴极材料电流效率较低，Ｈ２Ｏ２产量不
高，氧化的工作效率较低［９，２３］
。
Ｇｏｎｇ等［２４］
采用活性炭纤维毡作为阴极，利用电芬顿技术处理左氧氟沙星（ＬＥＶＯ）废水，对总有机碳（ＴＯＣ）去除率达到
６１％，可生化性提高到０．４１。Ｂａｒｈｏｕｍｉ等［２５］以黄铁矿为Ｆｅ２＋
源，以Ｐｔ或ＢＤＤ为阳极，碳毡为阴极组成电芬顿工艺（Ｐｙｒｉｔｅ－
ＥＦ－Ｐｔ
或Ｐｙｒｉｔｅ－ＥＦ－ＢＤＤ）处理磺胺二甲嘧啶（ＳＭＴ）废水，结果表明，Ｐｙｒｉｔｅ－ＥＦ－Ｐｔ和Ｐｙｒｉｔｅ－ＥＦ－ＢＤＤ工艺对废水的矿化
程度分别达到８
７％和９５％，而传统的ＥＦ－Ｐｔ和ＥＦ－ＢＤＤ工艺只有８０％和９０％的矿化度，由此可以看出黄铁矿作为Ｆｅ２＋
源，提高了电芬顿反应的处理效率，克服了传统工艺的局限性。
Ｚｈａｏ等［２６］
采用ＭＯＦ（２Ｆｅ／Ｃｏ）／ＣＡ为阴极，研究光电芬顿氧化技术对罗丹明Ｂ（ＲｈＢ）和邻苯二甲酸二甲酯（ＤＭＰ）废水的降解性能，结果表明，该技术在反应ｐＨ值＝３～９范围内皆可有效
降解污染物，在４
５ｍｉｎ时对ＲｈＢ的降解率高达１００％，在１２０ｍｉｎ时，对ＤＭＰ的降解率达到８５％，并且当反应ｐＨ值为３时，不会析出大量铁离子，可以达到国家排放标准。
２．４ 零价铁芬顿氧化技术
零价铁（Ｆｅ０
）芬顿氧化技术近年来在水处理领域的实例已
经被报道，Ｆｅ０
vps是什么意思具有还原性，在芬顿体系中可以是芬顿氧化反应
的催化剂，也可以是还原反应的还原剂。反应机理为Ｆｅ０
在酸
性条件下析出Ｆｅ２＋，与Ｈ２Ｏ２发生芬顿氧化反应生成Ｆｅ３＋和·ＯＨ，而Ｆｅ３＋又可以将Ｆｅ０还原为Ｆｅ２＋
从而保证芬顿反应的持
续进行；或者Ｆｅ０
可以和水中的Ｏ２反应产生羟基自由基（
·ＯＨ），反应过程如下［９，２７］
：
·
１６·胡德皓，等：芬顿氧化技术处理废水中难降解有机物的应用进展
山 东 化 工
Ｄｅｎｇ等［２７］
将纳米零价铁（ｎＺＶＩ）作为芬顿反应的催化剂，研究其对磺胺二甲嘧啶（ＳＭＴ）废水的去除效果，ＳＭＴ的去除率达到７４．０４％，但研究发现，ｎＺＶＩ回收利用率较低，在第二和第三次重复利用实验中，ＳＭＴ的去除率只有５３．２８％和３８．０２％。
兰明等［２８］
利用零价铁芬顿技术处理聚乙烯醇（ＰＶＡ）废水，ＰＶＡ的去除率为９９．９％，ＣＯＤ去除率为２３．６％，可生化性由０．１２提高至０．３４，取得了较好的处理效果。
零价铁芬顿氧化技术在一定程度上克服传统芬顿的缺点，
减少了铁泥的生成，拓宽了反应的ｐ
Ｈ值适用范围；但目前还处于实验室研究阶段，尚未在工业中广泛应用。
我愿意i do片尾曲２．５ 微波芬顿氧化技术
微波不但可以促使Ｈ２Ｏ２分解产生，还可以诱导难降解有机物产生“热点”，使其活化能降低，从而加快污染物的降解［３，９］。微波芬顿氧化法处理水中污染物的方式主要有两种：一种是直接法，即直接用微波辐射；另一种是间接法，先用活性
炭吸附污染物，然后将其置于微波场中辐射使污染物降解［２］
。
李硕等
［２９］
利用微波芬顿氧化技术降解水中的双酚Ａ（ＢＰＡ），ＢＰＡ去除率达到９９．６７％，矿化度达到５３％，并且证明
了微波不但减少了Ｈ２Ｏ２和Ｆ
ｅ２＋
的投加量，还提高了双氧水的利用率，缩短了反应时间，而且在反应ｐ
Ｈ值＝６的条件下仍然保证很高的降解效率，减少了后续铁泥的生成量。Ｘｕ等［３０］
利用微波辅助，活性炭负载水铁矿为催化剂的芬顿氧化工艺处理
甲基橙废水，甲基橙的降解率达到９
９．１％，催化剂可以多次利用，在重复利用１０次后仍具有９７．８％的降解率。
３ 结束语
芬顿氧化技术具有反应迅速，条件温和，试剂易获取等优点，已经成为一种环境友好型氧化技术，但是在实际应用过程中存在试剂利用率不高，反应ｐＨ值范围小，易产生铁泥等二次污染等问题。本文列举几种新型芬顿氧化技术，弥补了传统芬顿法反应条件要求苛刻、化学试剂投加量大等缺点，显著提高对废水中难降解有机物的处理效果，具有良好的发展前景。但是目前对于芬顿及新型芬顿氧化技
术的反应机理的研究还不够深入，今后的研究工作应重点关注反应中间体的识别和污染物的降解路径，全面地把握反应过程中的影响因素；另一方面，大部分研究还处于实验室阶段，因此还需要更多的实践研究，从而为大规模工业化的应用提供理论支持。
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ｕｓｉｎｇａｎａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｒｂｏｎｆｉｂｅｒｆｅｌｔｃａｔｈｏｄｅ
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２６·ＳＨＡＮＤＯＮＧＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹ ２０１９年第４８卷
第７期到广泛的应用，然而，这些溶剂的继续开发和进一步使用可能
会导致意外排放和污染。所以对于离子液体在环境中的可降解或持久性（即高效率，热稳定性和非挥发性）的研究就成为了
工业生产的潜在目标和问题［１４］
。总的来说，周边环境影响的不确定性，也成为离子液体的工业化利用的主要障碍。人们研究离子液体在水环境中的行为，努力克服缺点，提供了一个初步的信息。这些研究提供了广泛的数据集，例如，在不同的环境中，离子液体富集和分布产生的生物毒性和生物降解性。离子
液体的水溶性，使其较易进入水环境［１５］
。因此，离子液体作为绿色溶剂，但也需要提供其代谢和降解的毒性，生态毒性的研究数据，或其对环境的影响的数据。
离子液体毒性研究的首要因素是离子液体的纯度。因此，不同作者的分析技术尤为重要。在未来，将重点发展新的无毒、可生物降解的离子液体。
３．７ 稳定性
低的热稳定性可能会降低几个工业过程的性能，并减少操作的安全性，如腐蚀性和有毒产品形成。离
子液体的应用通常需要扩展在不同温度下，因此重要的是确定离子液体在工作温度下的热稳定性和长期的降解时间，离子液体的热稳定性取决于阴离子，而阳离子似乎对这个属性的影响比阴离子低。
离子液体热稳定性好，它可以作为高温反应中的反应介质，因此研究离子液体的热稳定性具有重要的研究和应用的价值。
水化现象对离子液体来说是一个不可忽视的问题。例如，在实验中使用非常少量的水作为高活性的一种催化剂，可能会
影响实验结果［１６］
。
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智子疑邻寓意
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梦工厂动画片大全ｌｉｑｕｉｄ－ｆｏｒｍｉｎｇｃｈｅｍｉｃａｌｓｔｏＬｅｍｎａｍｉｎｏｒａｎｄｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅ
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２６］ＺｈａｏＨ，ＣｈｅｎＹ，ＰｅｎｇＱ，ｅｔａｌ．ＣａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｏｆＭＯＦ（２Ｆｅ／Ｃｏ）／ｃａｒｂｏｎａｅｒｏｇｅｌｆｏｒｉｍｐｒｏｖｉｎｇＨ２Ｏ２ａｎｄ·ＯＨｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｉｎｓｏｌａｒｐｈｏｔｏ－ｅｌｅｃｔｒｏ－Ｆｅｎｔｏｎｐｒｏｃｅｓｓ［Ｊ］．ＡｐｐｌｉｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＢ－Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ，２０１７，２０３：１２７－１３７．medical是什么意思
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５６·王新玉，等：绿色溶剂－离子液体的合成和性质
