第37卷 第9期中 国 激 光
V ol.37,N o.92010年9月
CHINESE JOURNAL OF LASERS
September,2010
文章编号:0258 7025(2010)09 2253 18
准分子激光技术发展
(邀请论文)
余吟山 游利兵 梁 勖 方晓东
*
(中国科学院安徽光学精密机械研究所，安徽合肥230031)
摘要 介绍了准分子的基本能级结构、光谱特性及产生激光的激励方式。简要回顾了准分子激光及实用准
分子器件的发展历史。着重阐述了放电激励准分子器件的相关技术，如大能量与大功率技术、高重复频率技术、光束控制技术和激光电源技术等。分析了准分子激光光刻应用及近期技术发展，介绍了准分子激光在工业、医疗和生产领域的应用。
关键词 激光器；准分子激光技术；放电激励；光刻
中图分类号 T N 248.2 文献标识码 A doi :10.3788/CJL 20103709.2253
Progress of Excimer La rs Technology
(Invited Paper)
Yu Yinshan You Lib ing Liang Xu Fang Xiao dong
(An hui In stitu te of Opt ics an d Fin e M echa nics ,Chine Aca dem y of S ciences ,Hef ei ,Anhu i 230031,China )Abstract The fundamental characteristics of excimer are introduced briefly and the historic al development of
excimer la rs is reviewed.The progress of exc imer tec hnology espec ially for disc harge pumped excimer lars is prented detailedly.The key technologies recently employed to improve the perfor
mance of excimer lars for lithography a re analyzed.The applic ations of discharge pumped excimer lars in industry,medicine and scientific rearc h are a lso discusd.
Key wo rds la rs;exc imer lars technology;disc harge pump;lithography
欧阳修代表作>对教师评语收稿日期:2010 07 02；收到修改稿日期:2010 07 20
基金项目：国家科技重大专项资助课题。
作者简介：余吟山(1945 )，男，研究员，博士生导师，主要从事准分子激光技术方面的研究。E mail:ysyu@aio fm.ac *通信联系人。E mail:X dfang@aiofm.ac
1 引 言
准分子激光器是目前紫外波段输出功率最大的激光器件，广泛应用于工业、医疗和科研等领域
[1]
。
自1970年H.G.Bosov 采用强流电子束激发液态氙得到Xe 2准分子激光输出,40年来，准分子激光器得
到了迅速发展。特别是稀有气体卤化物准分子激光器，由于其输出激光峰值功率高、脉冲能量大、波长在紫外区的特点，发展迅速并得到了广泛的应用，是目前主要使用的准分子激光器[2,3]。
2007年光刻用准分子激光器的销售额达3.99亿美元，即使是受金融危机影响的2009年销售额仍然为1.35亿美元，其市场占有率在所有工业应用激光器(非激光二极管)中名列第三，仅次于固体激光器和CO 2激光器
[4]
。
本文首先介绍了准分子激光能级结构和光谱特
性；回顾了准分子激光及实用准分子器件的发展历
史；简单介绍了准分子激光的激励方式；着重介绍了快放电激励实用准分子器件的相关技术；分析了准分子激光光刻应用及近期技术发展；最后举例介绍了准分子激光在不同领域的应用。
2 概 述
2.1 基本能级结构、光谱特性及发展概述
twelve翻译
准分子是一种在激发态复合成分子，而在基态离解成原子的不稳定缔合物。准分子激光跃迁发生在束缚的激发态到排斥的基态，属于束缚-自由跃迁[5]。准分子英文名称ex cimer 是 excited dimer !的缩写。Ex cimer 原单指二聚体的同核准分子，后
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来诞生的稀有气体卤化物等异核准分子被称为ex ciplexes(ex cited com plex es 的缩写)。但出于习惯的叫法，后来所有准分子都被称为ex cim er [6]。图1为典型的准分子位能曲线[3]
,X 为排斥基态,B 为最低激发态,C 为更高的激发态。准分子的特征谱是由B 态到排斥基态X 的跃迁。一般情况下,B 态自发辐射寿命为几十纳秒，而基态X 在10
-13
s 内便离解,
是振动弛豫时间的量级。
图1典型准分子位能曲线
Fig.1Schematic potential ener gy diag r am of excimer
设R 0是B 态的平衡核间距，即对应R 0处B 态位能曲线具有最小值，则按Franck Condon 原理，在R 0附近的Fr anck Condon 区内有最大的跃迁几率。
又因为基态X 在R 0附近是排斥的，处于这一核间距的基态分子将迅速离解，而使之保持抽空状态。因此，在R 0附近的Franck Condon 区内很容易建立起粒子数反转，能够获得很高的增益系数，而且，由于跃迁终止于基态，不存在一般四能级系统的激光下能级到基态的无辐射损失，本质上可做成量子效率很高的激光器
[3,7]
。
另一方面，由于跃迁终止于排斥的基态，没有瓶颈效应的限制，所以拉长脉宽和高重复频率运转都没有原则性困难。最后，由于准分子的荧光谱是一连续带，为在一定谱宽内连续调谐的激光器的制造提供了依据。
准分子激光可分为四类:
1)稀有气体准分子，如Xe 2,Kr 2,Ar 2等;2)稀有气体卤化物准分子，如XeF,Ar F,XeCl 等;
开工贺词3)卤素气体准分子，如F 2等;
4)稀有气体和卤素气体三原子准分子，如Ar 2Cl,Ar 2F 等。
不同准分子激光发射波长不同，发射带宽示意图如图2所示
[6]
。
图2各类准分子激光发射带宽及光子能量示意图
F ig.2L asing w aveleng ths and co rr esponding pho ton energ ies o f the diff er ent ex cimer lars
早在激光器刚刚出现的1960年,F.G.Houtermans 就提出了准分子束缚-自由电子跃迁产生增益的思想，即以准分子为激活介质实现激光振荡[3]
。1970年俄罗斯的N.G.Bosov 等[8]
采用强流电子束激发液态氙得到Xe 2准分子激光输出，辐射波长为172nm，这是首次用准分子跃迁得到激光振荡。1972年美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室(LLNL)的
H.A.Koehler 等[9]研制成功了气相Xe 2准分子激光，中心波长为170nm 。不久,H off 等制成了145.7nm 的Kr 2和126.1nm 的Ar 2激光[3]。1974年劳伦斯利弗莫尔国家实验室Pow ell 等又提出了以稀有气体氧化物准分子和金属蒸气-稀有气体准分子作为激光介质的设想，并在同年，实现了XeO,KrO 和ArO 绿带激光振荡[3]。1975年J.E.Velazco 等[10]观察到
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9期余吟山等: 准分子激光技术发展
KrF,ArF,XeF和KrCl辐射谱线上准分子的能级跃迁，提出了用它们作激活介质的建议。同年，美国海军实验室(NRL)的S.K.Searles等[11]用电子束激励Xe,Br2混合气体，得到XeBr准分子激光辐射，波长为281.8nm。之后,J.J.Ewing等先后实现了XeF, KrF,ArF,XeCl,KrCl,ArCl的激光辐射，激励方式也由纯电子束扩展到预电离放电、自持放电等多种形式[12]。相关动力学过程研究和反应速率及有关参量的测量工作非常活跃。
由于准分子激光器的特殊用途，一些国家先后开展过一些重要研究计划，如围绕惯性约束核聚变的实验研究。美国洛斯阿拉莫斯国家实验室(LANL)1982年开始研制Aurora KrF准分子激光系统,1988年实现2.5kJ，脉宽5ns输出；美国海军实验室(NRL)研制了Nike准分子激光系统,1995年投入运行，输出5kJ，脉宽4ns；日本电子技术实验室于1999年建成Super A shur a，输出2.7kJ，脉宽20ns；英国卢瑟福实验室(RAL)1996年建成Titania装置，输出1.7kJ，脉宽50ns。美国、欧洲、日本等都曾制定过长期的准分子激光研究发展规划。如欧洲EU REKA研究计划和日本AMM TRADEN研究计划等。准分子激光是各国尖端研究计划的组成部分[13]。
我国准分子激光技术的研究工作开始于1977年[3]。中国科学院安徽光学精密机械研究所和中国科学院上海光学精密机械研究所较早对准分子激光技术开展了大量研究。原子能科学研究院和西北核技术研究所进行了电子束抽运的百焦耳级高功率准分子激光研究[13]。国内其他单位如中国科学院长春光学精密机械与物理研究所、华中科技大学等也开展了较多研究工作。我国七五!、八五!、九五!期间对准
分子激光技术进行大量科技攻关，技术水平与国外差距较小，但之后缺乏研究资金的投入，现在我国准分子激光技术水平与国外差距较大。
2.2 实用准分子激光器的发展
1977年Lambda Physik公司推出其第一台准分子器件EMG500[2]。更换不同的工作气体和腔镜，可以输出多种波长，重复频率达20H z。作为当时紫外输出功率最大的光源，其峰值功率达10MW。气体寿命约6万脉冲，闸流管和电极寿命约在1千万脉冲。主要应用为光化学研究和染料激光器抽运。
开始几年，商品器件研究进展缓慢，主要缘于一些准分子需要的基本技术没有到很好的发展[2]。例如闸流管开关技术、高压放电技术、预电离技术、真空密封技术、耐腐蚀气体材料技术、腔体冷却技术、高纯激光工作气体技术等。Lambda Physik公司之所以能较快地研制出商品化的实用准分子器件，得益于它早期已经开始从事的紫外氮分子器件研究，它的横向放电激励系统直接可以借鉴到准分子激光系统，还有大量的试验数据和改进经验。此外，其公司创建者B.Stey er和D.Basting都是化学家，在抗腐蚀气体材料研究上得到较大优势。以及与周边马普研究所和哥廷根大学的研究合作也加速了其实用技术的开发。1983年Lam bda Physik公司推出有较大技术改进的EM G103M SC。自动预电离技术的发展使激光输出能量稳定性得到极大提高；气体处理器的引入大大延长激光气体的寿命；磁开关和磁助器的引入显著延长闸流管的寿命。
激光电源方面，结构紧凑轻便的高压开关电源被引入替换LC谐振充电电源，提高了闸流管的稳定性和准分子激光器件的自动控制程度。20世纪80年代初，激光对材料作用等基础研究促使准分子激光市场迅速增大。仅1984一年Lambda Physik公司在全球安装准分子器件200多套[2]。20世纪80年代中期，窄线宽、低发散角的准分子器件使激光雷达臭氧探测成为可能，商品器件一般采用非稳腔结构和双腔振放模式。
20世纪90年代，随着准分子激光引入半导体光刻生产领域，大量KrF准分子器件进入工业生产线，推动了高重复频率、窄线宽、长寿命、高稳定性准分子激光技术的发展[14~17]。伴随光刻节点的不断降低，更短波长的ArF准分子激光被引入到光刻生产[18,19]。工业生产中，提高生产效率、降低生产成本促使准分子激光技术不断革新。为提高工作气体寿命，腔体结构材料由早期的不锈钢-氟塑料结构改进为铝合金-陶瓷结构，有效降低激光淬灭物质的产生；光刻准分子器件中，密封结构也由之前的氟橡胶密封改为全金属结构密封；洁净的电晕预电离被广泛引入。
与此同时，其他微结构加工和材料处理等工业应用也促进了准分子激光技术的发展，特别是诸如液晶平板退火、微细结构加工和表面处理等应用对大功率准分子器件的促进[1]。为满足这些需要, Lambda Phy sik公司推出STEEL2000,XeCl准分子激光器最大输出可达315W[6]。
目前国际上准分子激光器主要生产厂家有：美国的Coherent(包含收购的Lam bda Physik和Tui Lar)，美国的Cymer，日本的Gig aphoton，美国Gam lar和加拿大的Lum onics等。Lambda
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Physik是最早从事准分子商品器件生产的公司，各等级输出种类齐全，能满足绝大多数应用。Tui Lar 主要生产小功率器件，二者被Coherent收购后, Coherent成为全球最大的准分子激光器件提供商。Cymer和Gigaphoton主要生产光刻用准分子激光器，销量分列第一和第二。Gam lar和Lumonics也提供大量工业、医疗和科研用准分子器件。
近年来，国内仅中国科学院安徽光学精密机械研究所提供实用准分子激光商品器件。
2.3 准分子激光激励技术
常用准分子激光器大多工作在紫外波段，且上能级寿命仅10-8s量级，对激励技术提出了较高要求。其激励系统必须具有高的功率密度和短的脉冲上升时间。准分子激光的主要激励手段有：电子束激励、放电激励和微波激励[6]。
2.3.1 电子束激励
由于电子束可以达到相当强的激励功率，能满足许多激活体系对激励源的要求。准分子体系大多在电
子束抽运装置上获得了激光振荡，而且在各种激励手段中保持了最高的输出水平。在电子束激励的气体激光器中，有横向激励、纵向激励和同轴激励三种主要形式。
电子束激励是从激光腔的外部注入电子束，由于电子束具有相当高的能量和快的脉冲上升时间，能实现较大体积的激励，最大输出可达数千焦耳。国际上一些规模较大的KrF准分子激光装置均采用电子束激励，如美国洛斯阿拉莫斯实验室的Aur ora装置、美国海军实验室的N ike装置、英国卢瑟福实验室的Sprite和Titania装置、日本电气技术研究所的Ashura装置、我国的天光!一号装置和闪光!二号抽运的准分子激光系统等[13]。电子束激励体积庞大，结构复杂，不能高重复频率运行，加之价格较高，多用于特殊用途的大型实验装置。2.3.2 放电激励
与体积庞大、造价昂贵的电子束激励系统相比，放电激励器件具有价格低廉，小巧轻便、容易制作和可以高重复频率运转等优点。通常放电激励气体的方法是在气体中通以一个大小合适的电流，电流通过气体时就产生自由电子和离子。这些电荷被电场所加速。并且通过消耗放电过程中的电功率以获得动能，通常由电子和原子碰撞时产生激发。因为大体积均匀放电难度很大，因此放电激励适合小体积抽运，输出能量也不会太大。但因其重复频率可以到数千赫兹，因此功率可以做到数百瓦，目前商品化的准分子器件几乎都是采用放电激励。
实用放电激励器件激光工作气体气压一般在0.1MPa以上，电极间很难形成均匀的辉光放电，随着气压
的提高，辉光放电越来越困难。为解决这一困难，引入了横向激励大气压(TEA)CO2激光器中采用的预电离技术，以提高准分子激光气体辉光放电的均匀性。预电离所需要的电子浓度从一开始认为的104cm-3，经反复的实验和计算，直到1991年才从理论上得出初始浓度应为109cm-3[12]。准分子激光预电离方式有很多种，主要有：电子束预电离,X射线预电离，紫外火花预电离和电晕预电离等[20~22]。当前实用器件中，常用的是紫外火花预电离和电晕预电离。
2.3.3 微波激励
微波放电通过微波管将能量注入到放电腔中。其优点是无需预电离，体积小巧，容易实现长脉冲，高重复率运行[23~25]。微波激励的实验装置重复频率达到了8kHz，但单脉冲能量较小，最大约100 J，输出功率最大也仅1W量级[6]。
准分子激光器的微波激励要求输入波导管放电腔的功率水平达到100kW/cm3。人们研究了微波激励准分子激光器的两种不同的输入耦合结构。P.J.K.Wiso ff等[26,27]都采用了长方形波导管结构,C.P.Christenn等[28]则研究并改进了横向电磁场(T EM)波导管。
3 快放电激励的准分子激光技术
观察日记格式电子束激励器件体积庞大，结构复杂，价格昂贵，其特点是可以做成大能量器件，多用于大科学工程。
微波激励器件输出功率小，其优点是结构简单，易于做成高重复频率器件，但输出功率小。上述两种激励方式的器件很难满足工业应用需要。相比较而言，放电激励器件输出功率大，结构简单，价格低廉，运行稳定，满足大多数应用需求[6]。目前，绝大多数商业准分子激光器都是快放电激励的，因此以下主要讨论快放电激励准分子激光技术。
3.1 大能量技术与大功率技术
目前，准分子激光最大能量输出达到10kJ，由电子束抽运器件获得[6]。放电激励准分子器件中，采用X射线预电离的放电激励XeCl达到50J输出[29]。大功率输出方面,Y.Saito等[30]在1995年实现XeCl单脉冲2.6J，重复频率800H z，输出功率达2.1kW。最大能量和最大功率输出器件基本都限于实验室样机，产品化的大能量大功率器件主要是美国Coherent公司的Lambda SX系列，最大能
大虾怎么做好吃2256
9期余吟山等: 准分子激光技术发展
量输出为其KrF 器件，达1.1J，最大功率输出为其XeCl 器件，单脉冲0.9J，最大重复频率600Hz，输出最大功率540W [31]。大能量准分子激光输出的关键是大激活区域的实现和大能量的有效注入，大功率器件需要在大能量输出前提下，提高重复频率。3.1.1 X 射线预电离
X 射线能量大，穿透能力强，可以实现大体积的均匀预电离。利用X 射线预电离的器件，输出口径大，激光能量高[32]。与紫外预电离器件相比,X 射线预电离准分子器件结构复杂，稳定性较低，成本较高，且X 射线对人体有害，需要适当的防护措施。因此，其实际应用较少。典型X 射线预电离器件结构如图3所示[29]
。
wps插件
图3X 射线预电离的放电激励器件示意图Fig.3Schematic draw ing of t he X ray pr eionized
dischar ge pumped ex cimer
3.1.2 大面积放电电极
早期准分子激光放电电极采用基于保角变换Z =W +eW 的Ro gow ski 面型,Rogo wski 电极虽然设计简单，加工方便，但三段平滑曲线被无规则粗糙地衔接在一起，电极剖面利用率太低
[33]
，不利于制
作大面积放电电极。其他如Br uce 面型，采用的是纯粹的经验公式,H arrisio n 面型是介于Ro gow ski 和Bruce 之间的面型。由于电场分布的不可解析性，很难对电极进行改进。后来引入双曲函数的保角变换Z =W +k(W )sinh W 的Chang 氏电极[34]，其造型较Ro gow ski 有较大改进，电极平滑性、紧凑性和场均匀性得到较大提高。之后陆续有基于傅里叶变换的Stappaerts 面型[35]和通过修正Chang 面型的保角变换得到的Er nst 面型等
[36]
。紧凑型
Chang 面型设计电极表面电场强度分布由单峰型过渡到双峰型，有很好的纵横比，结构紧凑，适合在有限的激活区域实现大面积均匀放电，紧凑型Chang
面型在实用器件中得到大量应用。3.1.3 脉冲形成线
电容性储能的高压脉冲形成线作为高功率微波、电子束加速器、高功率激光和X 光机的驱动源，在高功率脉冲技术领域得到了广泛的应用。由于其储能大，工作电压高，被引入大能量准分子激光激励系统[32]。脉冲形成线可以制作稳定的输出阻抗与击穿后的放电激光气体实现阻抗匹配，从而使激励能量有效注入工作气体，获得高效率激光输出。另外，脉冲形成线理论上可以输出矩形脉冲，可以根据需要设计输出脉冲宽度，从而拉长输出激光脉宽，降低输出光脉冲峰值功率，有利于延长后端光学器件寿命。脉冲形成线按储能介质不同可以分为液态介质脉冲形成线和固态介质脉冲形成线。液态介质主要使用变压器油和去离子水，固态介质主要使用陶瓷[37]。1989年T.H asama 等[29]采用基于水脉冲形成线的放电激励模块来抽运X 光预电离的XeCl 准分子激光器，获得50J 激光输出，脉冲宽度85ns，最高效率在输出17.6J 时测得，达3.1%。3.1.4 双脉冲放电
准分子激光工作气体击穿前阻抗较大，击穿后阻抗极小，一般的放电准分子器件中，由于激励源的输出阻抗与工作气体击穿后的阻抗不匹配，能量注
入效率较低。20世纪80年代初,W.H.Long 等[38]采用预脉冲的方式，获得XeCl 最大效率4.2%的输出，输出达4.2J 。1999年K.H aruta 等[39]
采用预脉
冲电路研制一高功率的XeCl 器件，效率达4.3%,800H z 运行输出功率2kW 。简单的预脉冲技术电路
如图4
所示。
图4预脉冲电路示意图Fig.4Pr epul cir cuit scheme
预脉冲的基本思想是，在电极间预电离产生后，回路在放电电极间提供一高压脉冲(小能量)击穿工作气
体，使之形成均匀的辉光放电，然后阻抗与击穿气体匹配的能量注入电路再开始对工作气体放电，此时的放奥巴马个人资料
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