碳纳米管在太阳能电池中的应用研究进展*
徐二阳，韦进全，王昆林，朱宏伟
(清华大学机械工程系先进成型制造教育部重点实验室，北京100084)
摘要 碳纳米管(CNTs)由于具有独特的一维结构、良好的化学稳定性、优异的电荷传导性能以及独特的光电性能，近些年被广泛应用于太阳能电池材料。综述了CNT s 在聚合物太阳能电池、染料敏化太阳能电池以及无机太阳能电池中的应用研究进展。
关键词 碳纳米管 光伏性能 太阳能电池
Rearch Progress of Carbon Nanotubes U d in Solar Cells
XU Eryang,WEI Jinquan,WANG Kunlin,ZHU Hongwei
(Key Laborator y for Advanced Mater ials P rocessing Technology of the Ministr y of Educat ion,
Department of M echanical Engineer ing,Tsinghua University,Beijing 100084)
Abstr act Due to t heir unique one 2dimensiona l st ruct ur e,high carr ier mobility,chem ical stabilit y an
d optoelec 2tronic proper ties,car bon nanotubes (CNTs)have been introduced to constr uct high per for mance solar cells.This re 2view highlights the potential applicat ions of CNTs in or ganic,dye 2nsitized and inorganic solar cells,respectively.
Key wor ds car bon nanotubes,photovoltaic character istics,solar cell
*国家自然科学基金(50672047)；清华大学基础研究基金
徐二阳：男,1984年生，硕士研究生，主要研究碳纳米管宏观体的光伏性能 T el:010********* E 2mail:xey07@mails.
当前太阳能电池领域的研究重点是开发具有低成本和
高效率的第三代太阳能电池[1]。要实现该目标，可以采取多种途径，如开发多层异质结串联太阳能电池以吸收各种波段的光能，以及采用纳米技术和纳米材料。CNT s 具有独特的纳米一维结构[2]和奇异的电学性质。在CNT s 内，由于电子的量子限域所致，电子只能沿着CN Ts 的轴向运动，同时CNTs 具有高的载流子迁移率和弹道传输特点[3]。此外，随着螺旋矢量(n,m)的不同,CNT s 的能隙宽度可以从零变化到与硅相等[4,5]。这些特点使CN Ts 成为可能的太阳能电池材料，受到研究人员的关注。
1 碳纳米管在聚合物太阳能电池中的应用
聚合物太阳能电池由于具有成本低廉、工艺简单、质轻和柔性好等特点而备受关注。但是聚合物太阳能电池也存在一些问题，如光子吸收效率低、激子分离能力差、载流子迁移率低和激子易复合等，导致聚合物太阳能电池的转换效率偏低，尚未得到推广应用。为解决这些问题，研究人员将CNTs 引入聚合物太阳能电池，取得了良好效果。
CN Ts 在聚合物太阳能电池中首先是被用作透明电极[6-11]，以取代传统氧化铟锡(ITO )导电薄膜。氧化铟锡(ITO)是太阳能电池中常用的透明电极，但由于其含有稀有贵重金属铟，因而价格昂贵，且化学稳定性和柔性差。相比之下,CNT s 薄膜具有良好的透光性、化学稳定性和柔韧性[12]，且随着CN Ts 制备技术的日趋成熟,CN Ts 的制造成本已经大大降低，适合大规模制备。
H Ago 等[6]率先在聚合物太阳能电池中用多壁碳纳米管(MWNT s)取代IT O 。他们在MWNT s 薄膜上面涂覆一层聚对苯乙烯(PPV )，在PPV 上引出A l 电极，制成一个MWNT s/PPV/A l 夹心状电池结构(图1)。在光照下，电子从被激发的PPV 分子的最低空轨道(LU MO)转移到最高占据轨道(H OMO)，被Al 电极收集，而空穴则通过MWNT s 传递到外电路。该器件在强度为37L W/cm 2、波长为485nm 的激光照射下，开路电压(V OC )和填充因子(FF )分别为0.90V 和0.23；而在相同条件下,ITO/PPV/Al 电池的V O C 和FF 为0.80V 和0.24。实验还表明含MWNT s 太阳能电池的外部量子效率是含ITO 电池的1.5~2倍，他们认为是由于MWNT s 的功函数大于IT O 的功函数，能够减小空穴传输到MWN Ts 的势垒，减少电子空穴复合，提高转换效率。
AD Pasquier 等[7]
为了更直观地比较IT O 和单壁碳纳米管(SWNT s)的性能，采用了聚32己基噻吩(P3H T )B [6,6]2苯基C 61丁酸甲酯(PCBM)施体/受体结构，并引入一层聚3,42二氧乙基噻吩B 聚对苯乙烯磺酸(PEDOT B PSS)薄层作为导电层，制成SWNT s/PEDOT B PSS/P3H T B PCBM/Ga B In 电池。该电池避免了SWNT s 与施体聚合物直接接触，排除了可能存在的CN Ts 分离激子作用[9]，由此更清晰地比较了CNT s 和IT O 作为透明电极的效果。他们用SWNT s 代替IT O，使转换效率由0.69%提高到0.99%。M W Rowell 等[9,10]也得出相似的结论。R U lbricht 等[11]比较了CN Ts 、
IT O 和CN Ts+IT O 在聚合物太阳能电池中作电极时的性能，电池模型为CN Ts 2ITO/PEDOT B PSS/P3H T B PCBM/A l 。结果表明，同时用CNT s +IT O 作电极时，比单独用CNTs 或IT O 作电极时V O C 略有下降，但J S C 提高了1倍，转换效率接近2%。
锁英语图1 MWNTs/PPV/Al 电池模型[6]
Fig.1 S tructure of the MWNTs/PPV/Al phot ovoltaic device
[6]
研究人员除了利用CNT s 取代ITO 电极，还利用其大比表面积、优异的导电能力和良好的电荷收集能
力，与聚合物复合以提高聚合物太阳能电池的性能[13-25]
。
早在1991年,R J Sension 等[13]
就已发现二甲基苯胺和C 60混合体系存在快速光诱导电荷现象，他们认为是C 60起到分离电荷和转移电子的作用，该理论后来被其他研究者进一
步证明[14]
。研究人员同时发现，在P 2共轭聚合物中掺入C 60，可大幅度提高有机太阳能电池的转换效率[15]。由于CN Ts 与C 60有类似的结构和电学性能，研究者受到启发将其应用到太阳能电池中。
E Kymakis 等[16]制作了IT O/SWN Ts +P3OT (聚32辛基噻吩)/Al 夹心装置的太阳能电池(图2)，研究结果表明其V OC 和J SC 分别为0.75V 和0.12mA/cm 2，远大于IT O/P3OT/Al 电池的0.35V 和0.7L A /cm 2。如此高的V OC 不能用金属/绝缘体/金属模型(MIM)功函数理论来解释。E Ky 2makis 等认为可用聚合物/C 60太阳能电池的理论来解释该现象，即在聚合物/C 60太阳能电池中,V O C 的上限由C 60的L UMO 和聚合物的H OMO 的差值来决定[17]。同理，在该太阳能电池中,V O C 的上限由P3OT 的H OMO 和SWNT s 的功函数差值来决定。同时SWN Ts 和聚合物形成强大的内建电场,SWNT s 分离
电荷，传输电子到负极。R P Raffaellea 等[18]
得出了相同的结论，他们认为由于SWN Ts 的电子亲和势高于P3OT ，从而能够有效地分离P3OT 中的光生激子；同时SWN Ts 和聚合物形成互穿透的网络通道，由于SWN Ts 载流子迁移率很高[19]，可达105cm 2/(V #s)，由此在聚合物中形成有效的电荷传输通道，分离后的电荷能很快地传向电
极。因而能提高电池效率。
图2 ITO/SWNTs+P3OT/Al 电池模型[16]Fig.2 Structure of the ITO/S WNTs+P3OT/Al
photovoltaic device
[16]
2009年MC Wu 等[20]
报道了ITO/PEDOT B PSS/MWNT s +P3H T B PCB M/Al 太阳能电池的研究结果,V O C 和J S C 分别为0.52V 和11.33mA/cm 2，转换效率达到3.47%。他们认为CNT s 独特的一维结构使P3OT 分子沿着CNT s 排列，形成有序结构，有利于电荷传输，减少了复合机会，从而提高了转换效率。CNT s 与聚合物形成的体相异质结结构，即2种材料充分混合在一起，增大了激子分离界面，极大地促进了电荷分离和电荷传输，从而改善了太阳能电池的性能。
除了单纯将CN Ts 与聚合物混合外，研究人员还研究了化学修饰后CNTs 在聚合物太阳能电池中的应用。PR So 2mani 等[21]用Pt 修饰MWN Ts，制作了n 2Si/MWNT s 2Pt +P3OT /Au 太阳能电池。研究结果表明，该电池的转换效率为0.68%~0.78%，相比之下，未经修饰的MWNT s 器件的转换效率仅为0.145%。他们认为这是由于Pt 和P3OT 的界面也能有效地分离激子，提高了电池的转换效率。G Kali 2ta 等[22]用C 60修饰被氧等离子体处理过的MWNT s，然后制作n 2Si/C 602MWN Ts +P3OT /Au 电池，其转换效率为0.11%。S Bhat tacharyya 等[23]
将染料敏化太阳能电池的概念引入聚合物太阳能电池。他们将染料N 2(12芘基)马来酰亚胺(PM)修饰的SWNT s 与共轭聚合物P3OT 复合，制作了结构为ITO/SWNT s 2PM +P3OT /Al 的器件。在光照下，
染料分子的电子跃迁到导带，通过染料/SWNT s 界面传输到SWNT s，而留在价带的空穴则通过染料/聚合物界面转移到聚合物，染料的引入使电池的转换效率提高了2个数量级，这也为太阳能电池的发展提供了一条新途径。
此外,CN Ts 的引入还可以提高聚合物太阳能电池的稳定性。S A Curran 等[24]发现在聚合物中添加CN Ts 可使聚合物的寿命延长5倍。但是，目前还有许多问题亟待解决，例如CN Ts 在聚合物中分散性很差，容易团聚，同时在体相异质结中2种材料分别与相应的电极连接也有一定的技术难度。
2 碳纳米管在染料敏化太阳能电池中的应用
染料敏化太阳能电池(DSSC)由于原材料低廉、制作工艺简单和性能稳定而备受关注。DSSC 一般由透明导电层、半导体薄膜、染料、电解质和对电极构成。其中半导体薄膜和透明导电层的合理选择对DSSC 的性能影响很大。DSSC 中半导体薄膜表面积越大，则吸附的染料越多，从而能更充分地吸收入射光。但是为了增加膜表面而把粒子直径随意细化，将使得薄膜的导电性降低，导致电子移动困难，从而使得光电转换效率降低。同时,DSSC 要求透明导电层具有高的导电性和透光性，但是为了提高导电性而增加膜厚，则光透过性减弱。因此合理地解决这2个问题，将对电池的性能有很大提高。研究人员尝试引入CN Ts 来解决这2方面的问题。
研究人员首先研究了CNT s 对半导体薄膜性质的影响[25-29]。K H Jung 等[25]率先在DSSC 中引入S
WN Ts，将T iO 2纳米晶与SWNT s 混合，涂覆在SnO 2B F(FT O)透明导
springy
电层上，形成TiO2纳米晶薄膜与SWN Ts的复合物，敏化剂为常用的[RuL2(N CS)2]#2H2O,(L=2,2c2bipyridine24,4c2 dicarboxylic acid)。研究结果表明，添加SWN Ts后J SC提高了50%,V OC略有下降;SWNT s的引入提高了T iO2薄膜的导电性。添加SWN Ts后,T iO2导带中的电子增多，使更多的电子通过工作电极进入外电路，从而提高J S C。S R Jang 等[26]也得出类似结论。但是SWNT s在T iO2薄膜中分布不均，并且一些SWNT s没有与T iO2纳米晶紧密相连。为此, S L Kim等[27]采用硝酸处理MWNT s，改善了MWN Ts的分散性，形成了更好的导电网络，增强了T iO2薄膜的导电性，使得聚合物太阳能电池在V O C基本保持不变的条件下,J SC提高了35%，转换效率提高了38%。K M Lee等[28]研究了MWNT s与T iO2纳米晶的最佳配比，发现当混合物中MWNT s质量分数为0.1%时，电池性能最好，转换效率达到5.02%，而不添加MWNT s的转换效率为4.15%。T Y Lee 等[29]也得出类似结论。
CN Ts除了与TiO2混合作工作电极外，也被用作透明电极。K Suzuki等[30]利用SWNT s良好的导电性能和透光性[6]取代对电极Pt/FT O(图3)。研究结果表明，转换效率可达到替换前的85%。
图3CNTs作对电极的电池模型[30]
Fig.3S t ructure of dye2nsitize d solar cell with
CNTs film as a counter ele ctrode[30]
除了采用有机染料作敏化剂来增加DSSC对可见光的吸收外，一些无机半导体量子点如CdS等也被用作DSSC的敏化剂，如W J Lee等[31]将SWN Ts添加到以CdS作敏化剂的DSSC工作电极中，在CdS/T iO2与IT O电极之间引入SWNT s薄层，研究结果表明,SWNT s的引入使转换效率提高了52.9%。他们认为这是SWNT s起到了促进电荷分离和加速电荷传输的作用。
DSSC一般用液态电解质来传输电子和再生染料，但是液态电解质易挥发、难密封的缺点影响了电池的稳定性，为此研究者开发了一系列固态电解质染料敏化电池。研究表明,CNT s在固态电解质染料敏化电池中同样有着良好表现。
D Wei等[32]在聚对苯二甲酸乙酯(PET)上铺展一层SWN Ts 薄膜，并在薄膜上生长ZnO纳米晶，同时SWNT s还作为电极，起到收集电荷的作用。该电池的最大特点是具有良好的柔性。X H Zhang等[33]在固态电解质染料敏化电池中引入MWNT s，用聚邻苯二胺(PoPD)/MWNT s作电池的空穴传输材料，研究结果表明,MWNT s起支架作用，与PoPD形成三维网状结构，加速电荷转移。该复合物能快速传递电荷到染料，使失活的染料实现再生。MWNT s的引入使转换效率从0.04%提高到0.13%。
除此之外,CNT s由于其高比表面积，还具有促进敏化剂吸附的作用。CY Yen等[34]发现在T iO2薄膜中添加0.3% (质量分数)的MWNT s，可以使T iO2薄膜的粗糙因子提高1.5倍，从而吸附更多的敏化剂。
研究结果表明，引入0.3%的MWN Ts可使DSSC的转换效率提高61%，即从2.87%提高到4.62%。
3碳纳米管在无机太阳能电池中的应用
无机太阳能电池一直是研究人员的关注重点，也是目前商业化最成熟的太阳能电池。通过引入CNT s来提高无机太阳能电池的性能也成为研究人员的一个研究方向[36-45]。
A Y Cao等[35]发现,CNT s阵列具有光阱效应，在可见光和红外光区的吸收率可达99%。R E Camac h o等[36]利用这一特性，在MWNT s阵列上用分子束外延法沉积CdT e和CdS薄层作为p/n异质结，最后在CdS上沉积IT O，形成了MWNT s/CdT e/CdS/IT O太阳能电池(图4)。由于光阱效应，该器件可以吸收更多光子，因此光吸收层CdTe可以减薄。CdTe薄层为光生载流子提供了较短的扩散路径，减小了复合机会，从而提高了电池转换效率。研究结果表明，该器件的光生电流达到44.4mA/cm2，是普通商业硅电池的63倍。
图4MWNTs/CdTe/CdS/ITO电池模型[36]
Fig.4Structure of the MWNTs/CdTe/CdS/ITO
phot ovoltaic device[36]
叔叔我爱你
T M B arnes等[37]用SWNT s薄膜作CdT e太阳能电池的透明导电层，器件结构为SWN Ts/Cu x Te/CdT e/CdS B O/ ZTO/CT O，研究结果表明该器件的转换效率达到12.4%，略低于用IT O作透明导电层的13.9%。M A Contreras等[38]用SWNT s膜取代CuIn1-x Ga x Se2(CIGS)太阳能电池中的n2 ZnO薄层，器件结构为SWNT s/i2ZnO/Cds/CIGS/Mo，转换效率为12.98%，低于n2ZnO/i2ZnO/CdS/CIGS/Mo器件的19.5%。虽然CNT s的引入使转换效率略有降低，但考虑到其成本以及其可以做成柔性的导电层，仍为CNT s取代IT O
提供了可能性。敢作敢当
除此之外，研究人员还研究了单根CNT在太阳能电池中的应用。由于SWNT s分为半导体性管和金属性管,C X Chen等[39]研究了半导体性SWNT s和具有不同功函数的电极组成的肖特基势垒太阳能电池。他们用微焊接技术将多根SWN T的两端分别固定在Pd和Al电极上，然后通以适当电流，烧蚀掉其中的金属性SWN T，剩下的半导体性SWNT由于其费米能级处在Pd和Al的费米能级中间，因此分别形成一个p型和一个n型的肖特基结，构成了一个p2i2n 型太阳能电池结构(Pd/SWNT s/Al)。研究结果表明，该器件随着入射光强度的增强，其转换效率相应增加，在强度为8.8W/cm2的光照射下，其理论转换效率达到12.6%。CW L iang等[40]则直接将SWNT与n2GaA s形成异质结，研究表明该异质结表现出整流特性，在绿色激光照射下，转换效率达到3.8%。人教版九年级数学上册
由于半导体性CNT可以通过掺杂的方式来改变其性质，为制作单根CNT太阳能电池提供了可能性。J U Lee[41]用静电掺杂的方法在单根SWN T形成一个p/n结，光照下的转换效率为0.2%，但考虑到SWNT尺寸很小，只吸收极少部分光，理论估计转换效率可以达到5%。
当前太阳能电池的一个研究方向是开发一种替代传统硅的新材料，笔者所在的课题组发现可以用CN Ts部分取代传统太阳能电池中的硅。研究发现CNT s在光照下有光电流产生，并且纯化后的CNT s具有p型半导体性质[42]。当将双壁碳纳米管膜与n2Si结合时，便可以组装成异质结太阳能电池。该电池的转换效率达到1.31%[43]。随后，将转换效率提高到7.4%[44]。研究结果表明,DWN Ts在该器件中与Si形成p/n异质结，分离并传输电荷，同时DWN Ts作为透明导电电极，还起到收集电荷的作用。其他研究人员也做了类似研究[45]。该器件部分地取代了硅太阳能电池中昂贵的硅材料，一定程度地降低了制作成本。制取符合太阳能电池要求的CNT s可以在很大程度上取代硅。
表1是单晶硅块体材料与CNT s在禁带宽度、电阻率、迁移率、载流子浓度以及光谱响应性能的对比(温度300K)。
表1单晶硅与单壁碳纳米管光伏性能的对比
Table1Photovoltaic property comparison of
single2crystal silicon and SWNTs
单晶硅[46]SWNT s 禁带宽度/eV 1.1190.4~(可调)[47]本征电阻率/(8#cm) 2.3@1056@10-3[48]
电子迁移率/(cm2/(V#s))1900~105[49]
空穴迁移率/(cm2/(V#s))500103[50]
光谱响应红外与可见
区响应
红外、可见与
紫外区均响应[51]
由表1可知,CN Ts与单晶硅相比，具有独特的光伏性能，并且，其制取过程是自下而上，按照要求呈自组装合成。CNTs的这种性质为取代硅太阳能电池中的硅提供了可能性，也为太阳能电池的发展提供了一条新途径。4结语
产品运营专员
目前的研究表明,CN Ts的引入可以有效提高太阳能电池的性能,CN Ts在太阳能电池中可以起透明导电电极、辅助分离电荷、收集和传输电荷等作用。应该指出,CNT s在太阳能电池中的应用研究还处于起
步阶段，尚需开展大量的研究工作以促进CN Ts在太阳能电池中的实际应用，其中包括CNT s的批量制备和精确控制CNT s的手性、直径、性能等参数。
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(责任编辑王炎)
