第9期 收稿日期:2020-03-01
基金项目:国家科技支撑计划课题(2013BAC12B01)作者简介:吴 林(1993—),山东泰安人,四川大学在读硕士,主要从事多相流传质与分离研究;通信作者:李 季(1989—),四川成都人,四川大学讲师,获博士学位,主要从事多相流传质与分离研究。
氨-水-石膏固碳反应过程石膏溶解特性实验研究
研究生毕业自我鉴定吴 林,李 季 ,朱家骅,宫 源,葛 敬关于爱情的诗
(四川大学化学工程学院,四川成都 610065)
摘要:石膏溶解是氨-水-石膏固碳反应过程的控制步骤。以石膏圆盘为研究对象,实验探究了二氧化碳气速、搅拌转数、氨的质量分
数对石膏溶解特性的影响。研究结果表明:增大氨的质量分数会抑制石膏的溶解,增大二氧化碳气速和搅拌转数均会促进石膏的溶解。同等倍数改变反应条件时,二氧化碳气速是影响石膏溶解速率的最敏感条件,当二氧化碳气速增大1.5倍,石膏溶解速率常数可增大63.5%。可见,二氧化碳气速是调控氨-水-石膏固碳反应过程的关键参数。关键词:二水硫酸钙;溶解特性;溶解速率常数;固碳中图分类号:TQ021.4 文献标识码:A 文章编号:1008-021X(2020)09-00
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ExperimentalStudyontheDissolutionCharacteristicsofGypsum
intheAmmonia-water-gypsumReactionProcessforCarbonSequestration
WuLin,LiJi
,ZhuJiahua,GongYuan,GeJing
(SchoolofChemicalEngineering,SichuanUniversity,Chengdu 610065,China)榨菜蛋汤
Abstract:Gypsumdissolutionisthecontrollingstepintheammonia-water-gypsumreactionprocessforcarbon
sequestration.Theeffectsofgasvelocityofcarbo
ndioxide,stirringrevolutionandammoniamassfractiononthedissolutionofgypsumwereinvestigated.Theresultsshowedthatthedissolutionofgypsumreducedwithincreaseofthemassfractionof
ammonia
,whilethedissolutionofgypsumacceleratedwithincreaseofthegasvelocityofcarbondioxideandstirringrevolution.could.Whenthereactionconditionswerechangedbythesamemultiple,thegasvelocityofcarbondioxidewasthemostsensitive
conditiontoaffectthedissolutionrateofgypsum.Whenthegasvelocityofcarbondioxideincreasedto1.5times
,thedissolutionrateconstantofgypsumincreasedby63.5%.Itcanbeseenthatgasvelocityofcarbondi
oxidewasthekeyparametertoregulatethereactionprocessofammonia-water-gypsumsystemforcarbonsequestration.Keywords:calciumsulfatedehydrate;dissolutioncharacteristics;dissolutionrateconstants;carbonsequestration CO2过度排放导致全球温室效应加剧,CO2的捕集和治理
仍旧是当今世界的热点话题[1-3]
。CO2捕集和封存技术面临经济和技术障碍[4],主要原因是能耗大[5]、经济效益低及尾气二
次污染[6]
,突破这三大瓶颈是开发大规模工业化固碳技术的关键。工业固废磷石膏利用率低,大量堆积导致环境污染严重,
磷石膏的资源化利用,是当今社会急需解决的问题[7-8]
。基于氨-水-石膏固碳反应过程的CO2直接矿化磷石膏联产硫基
复合肥工艺,可实现CO2的高效捕集和固废石膏的资源化利用,发展前景广阔。该过程中石膏溶解为反应的控速步骤[9]
。
石膏在地质领域的研究较为成熟,早期研究认为二水硫酸
钙溶解受颗粒表面液膜内扩散传质控制[10-11]
,其速率可由
Nerst-Bruner方程表达。石膏的溶解速率与溶液中Ca2+
浓度
的累积有关,Kuechle等[12]
认为过饱和度
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的不断变大,纯水中石膏的
溶解速率rs减小,控速步骤由表面反应控制转化为扩散控制,
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当
接近平衡浓度时,速率常数和反应级数显著增大。王子宁等[14]在相同实验条件下以表面积恒定的雪花石膏块为溶解原料,反应级数相近为1,但速率常数大于Jeschke报道值。针对三相矿化反应体系,石膏溶解度(热力学)的研究已经比较透彻[15],而关于石膏溶解动力学研究鲜有报道。该体系中,溶解,
吸收,结晶过程相互耦合[16-17]
。CO2的加入一方面会调控体系
酸碱度,改变碳形体的液相分布[18],另一方面会影响反应中
CaCO3结晶的转化速率[19],改变Ca2+
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的溶出速率;氨作为反应介质,提高其浓度一方面会增大CO2吸收速率[20],而另一方面可以
促进CaCO3的结晶[21]。而王子宁[22]实验发现纯水中随着氨的质量分数的升高,二水硫酸钙溶解速率降低,对矿化反应体系却没有报道。综上所述,CO2气速、氨的质量分数、搅拌转速等因素直接或间接影响石膏的溶解,进而影响CO2矿化石膏的反应速率,研究意义重大。主办方
本文以实验前后溶解面积改变量△S小于5%的石膏圆盘为对象,可认为溶解动力学数据排除了溶解表面积不固定的影响。采用对比实验,研究了在矿化反应体系中不同气速、搅拌转速、氨的质量分数对石膏溶解的影响,为掌握氨-水-石膏固碳反应调控机制提供了实验数据支撑。
1 实验材料和方法1.1 石膏圆盘的制备
将石膏(云南省,CaSO4·2H2
O的质量分数≥98%)加工成规格为 60mm×10mm的圆盘。上下表面依次用500#,1000#,1500#,2000#的碳化硅砂纸打磨光滑,然后用去离子水彻底冲洗。石膏盘侧面用环氧树脂密封,避免与反应溶液接触。把石膏盘安装在六平叶片的桨叶下,转速由架空的搅拌器(EUROSTAR20digital,IKA )控制。在反应前,将石膏盘在25℃的去离子水中蚀刻30min,使石膏在溶解过程中保持恒定的比表面积。实验装置如图1所示。
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9·吴 林,等:氨-水-石膏固碳反应过程石膏溶解特性实验研究