高频放电法对甲醛去除性能研究1
梁文俊，李坚，金毓峑
北京工业大学环境与能源工程学院，北京（100022）
摘要：本文采用高频放电法对甲醛去除性能进行了研究。主要考察了甲醛去除率与电源施加电压、放电电流和电源频率之间的关系。实验结果表明，甲醛的去除率随着电源施加电压、放电电流和电源频率的提高而提高。
关键词：高频放电；甲醛；等离子体
引言
甲醛作为塑料工业生产中的主要原料而被广泛使用，而且随着室内装修程度的日益高档，由甲醛气体引起的污染越来越受到人们的关注。甲醛是一种无色、有刺激性气味的气体，已经被世界卫生组织确定为致癌和致畸物质，是公认的变态反应源，也是潜在的强致突变物之一。国际癌症研究机构（IARC）已经于2004年将甲醛上升为第一类致癌物质[1]。
低温等离子体法处理挥发性有机物是近年来研究的热点[2~5]。该法在处理挥发性有机物方面具有反应过
程快速高效、处理能力强、无二次污染、可在常温常压下进行的优点。但将该法用于甲醛气体处理方面的报道还不多。本课题组在以前的研究中，曾针对通过使用工频交流放电法对甲醛降解情况进行了相关报道，并取得了较好的效果[6~8]。高频放电较之工频放电具有放电效率高、功率高的优点，对于挥发性有机物的去除应具有更为高效的效果，目前国内外尚无此方面的研究报道。本文拟以甲醛为处理对象，选用高频放电法对甲醛气体进行处理。
1. 实验装置和方法
本实验流程如图1所示。空气由空气钢瓶进入管路，经过缓冲瓶、流量计后分流：一路鼓入装有有机液体并放在恒温水浴的广口瓶中，带动污染物气体分子的挥发进入混合瓶，另一路直接进入混合瓶；当两路气流在混合瓶混合趋于稳定后进入等离子体反应器。
图1 实验装置示意图
Fig. 1Schematic diagram of the experimental unit
1.1 等离子体反应器
1本课题得到高等学校博士学科点专向科研基金资助项目（20040005009）的资助。
实验所使用的等离子体反应器结构为线管式，如图2所示。反应器由外径为20.3mm，内径为17.9mm的石英玻璃制成，两侧由聚四氟乙烯绝缘片封口以保持密闭性。反应器外电极为20cm的铁网，内电极为直径1.62mm的钨丝，两电极之间施加有高频交流电压。实验使用的高频电源由中科院等离子体物理研究所研制，电压和频率均连续可调，实验中放电参数由泰克TDS2014型示波器进行测量。
图2 等离子体反应器结构
Fig. 2 Schematic diagram of plasma reactor
1.2 研究内容
本实验从高频电源施加电压、放电电流和电源频率3方面对甲醛去除情况进行了研究。
1.3 分析方法
本实验通过测定反应器前后甲醛含量差与进口甲醛含量的比值得出甲醛去除率。反应前后气体由大气采样仪采样并测定其甲醛含量。甲醛含量测定方法为乙酰丙酮法（GB/T15516-1995），所使用的分析仪器为上海分析仪器厂生产的721型分光光度计。
2. 实验结果与讨论我病了
2.1 电源施加电压对甲醛去除率η的影响
图3反映了当甲醛气体流量为0.05m3/h，总流量为0.3、0.4、0.5和0.6m3/h，电源频率为15KHz，施加电压为9kV、10kV、11kV、12kV和13kV时甲醛的去除情况。
图3 施加电压与甲醛去除率的关系
Fig. 3 Dependence of ηHCHO on applied voltage实战象棋开局
从图中可以看出，随着施加电压的提高，甲醛去除率都有明显的提高。随着施加电压的
提高，增加了放电反应器中的活性粒子和自由电子数量，进而增加了活性基团与污染物分子的碰撞几率，有助于提高污染物的去除效率。这与工频电源实验条件下得出的结论相吻合[7]。
2.2 放电电流对甲醛去除率η的影响
放电电流由电子电流和离子电流所组成。增大施加电压即增加了反应体系中的输入能量，并且增加了反应器中的高能电子数量和离子数量，因而反应体系中的电流也将增大。整个反应器中的功率增加，作用于污染物分子的能量增大，从而提高了污染物分子的去除。图4为当甲醛气体流量为0.1m3/h，总流量分别为0.3、0.4、0.5和0.6m3/h，电源频率为15KHz，放电电流为18.8mA、21.9mA、25.0mA和28.1mA时甲醛的去除情况。
图4 放电电流与甲醛去除率的关系
Fig. 4 Dependence of ηHCHO on discharge current
从图3（b）中可看出甲醛的去除率也随着放电电流的提高而增大，当气体总流量为0.3m3/h，放电电流为28.1mA时，甲醛的去除率可达到96%。
2.3 电源频率对甲醛去除率η的影响
在电场中，粒子运动的振幅与质量成反比，并随着电场频率的增大而减小[9]。电源施加频率的提高有利于电子长时间滞留在两电极之间，电子与污染物分子碰撞的几率大大增加，增强了反应体系中等离子体化学反应过程，进而提高了污染物去除率。图5为当甲醛气体流量为0.05m3/h，总流量分别为0.3、0.4、0.5和0.6m3/h，外加电压为11kV，频率分别为10、15、20、25、35kHz时甲醛的去除情况。
图5 频率与甲醛去除率的关系
Fig. 5 Dependence of ηHCHO on frequency
提高频率，高能电子在极间振荡的频率增加，电子具有的能量除用于和污染物分子的碰撞和传递之外，还有一部分能量以热的形式存在，表现在反应体系中温度的升高。通过测量，反应器的温度有所升高，而且频率越高，反应器升温越高。在施加电压为9kV，反应时间为40秒的条件下，频率为10kHz时，温度升高约5℃，而当频率为15kHz时，温度升高约8℃，这说明电源频率的升高一方面有利于污染物的去除，但同时电源输出的能量有一部分以热的形式表现，并没有作用于污染物分子，造成了能量不能完全利用的结果。
多边形内角和定理3. 结束语
1）甲醛去除率随着施加电压、放电电流和电源频率的提高而增加。
2）低温等离子体技术去除甲醛的过程是一个非常复杂的过程，对其机理进行深入的理论和实验研究是下一步研究的方向。
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Decomposition of formaldehyde with high-frequency
discharge plasma
Liang Wenjun，Li Jian，Jin Yuquan分式通分
College of Environmental & Energy Engineering, Beijing University of Technology,
Beijing (100022)
Abstract
Decomposition of formaldehyde with high-frequency discharge plasma was studied in the paper. The relationships between formaldehyde removal efficiency and applied voltage, discharge current, power supply frequency were mainly investigated. The experimental results showed that the removal efficiency of formaldehyde incread with increasing applied voltage, discharge current and power supply frequency.
Keywords：high-frequency discharge；formaldehyde；Plasma
传神造句作者简介：梁文俊（1978-），男，山西太原人，博士，讲师，研究方向：环境工程。
