CLAM 钢搅拌摩擦焊接头高温蠕变行为
田超博， 杨新岐， 李胜利， 唐文珅， 李会军
(天津大学, 天津市现代连接技术重点实验室, 天津, 300350)
摘要： 针对核聚变堆用CLAM 钢，对焊后热处理的搅拌摩擦焊接头在823 K 条件和180～300 MPa 应力水平下的单轴拉伸蠕变性能、断口形貌、显微组织进行了研究. 结果表明，当蠕变应力由300，260及220 MPa 降低到180 MPa 时，CLAM 钢搅拌摩擦焊接头的蠕变寿命分别由1.5，19.2及883 h 增加到6 769 h 以上. 临界热影响区是接头蠕变断裂的最薄弱区域，主要呈现位错控制的蠕变变形机制和穿晶韧性断裂模式. 在蠕变过程中临界热影响区组织发生回复并形成亚晶，导致位错强化作用降低；M 23C 6碳化物发生不同程度的粗化或周围生成Laves 相，导致析出和固溶强化作用减弱；这些因素是CLAM 钢FSW 接头蠕变性能恶化的主要原因. 采用Monkman-Grant 方程预测FSW 接头在1×105
h 蠕变寿命下的蠕变断裂强度估计为156 MPa ，达到母材强度的88%.创新点： (1) 国内首次开展CLAM 钢搅拌摩擦焊接头760 ℃焊后热处理后蠕变性能研究. (2) 对高应力和低应力下的短时和长时蠕变性能进行了系统研究. (3) 对蠕变寿命进行预测，表明FSW 接头蠕变性能优于熔化焊接头.关键词： 低活化钢；搅拌摩擦焊；蠕变性能；显微组织；寿命预测
中图分类号：TG 453.9 文献标识码：A doi ：10.12073/j .hjxb .20200811003
0 序言
低活化铁素体/马氏体钢(reduced activation ferritic/martensitic, RAFM)具有低的辐照膨胀率、低的热膨胀系数、高的导热系数等优良的热物理性能，被认为是未来聚变反应堆包层模块首要选择的的结构材料之一[1]
. 目前已经开发出的RAFM 钢主要包括欧洲的EUROFER97、日本的F82H 以及中国的CLAM(China low activation martensitic)钢
[2]
等. 由于包层模块结构十分复杂，需要采用焊接工艺连接不同RAFM 钢部件. 反应堆包层模块在服役过程中，需长期承受823 K(550 ℃)高温作用，而焊接接头组织非均质性及析出相组织演变，使得焊接接头局部高温蠕变抗力下降，从而发生失效. 因此RAFM 钢焊接接头高温蠕变性能评定是包层模块建造过程中的关键问题[3]
.
目前RAFM 钢构件主要采用熔化焊工艺，包括TIG (tungsten inert gas)焊、激光焊和电子束焊
[4-6]
.
由于高热输入TIG 焊会形成较宽的热影响区(heat
affected zone, HAZ)，从而导致接头区蠕变性能降低显著[7]
. 低热输入熔化焊方法如激光焊和电子束焊，虽然形成较窄HAZ 并在一定程度上改善焊缝区蠕变性能[8]
；但由于焊接过程中焊缝会经历熔化和凝固冶金现象，焊缝区仍会形成恶化焊缝区高温力学性能的δ铁素体[9]
. 搅拌摩擦焊(friction stir welding, FSW)作为一种固相焊接工艺，可以有效避免熔化焊过程中各种冶金缺陷，并且通过控制焊接热输入可明显减少焊缝HAZ 宽度，从而为提高接头蠕变强度提供了新的焊接工艺选择. FSW 已成功应用于RAFM 钢焊接，并能获得与母材力学性能相当的焊接接头
[10]
. 文献[11]研究了不同工艺
参数下RAFM 钢FSW 接头的显微组织与常温拉伸及冲击性能. 文献[12]在873～923 K 条件下探讨了9Cr-1.5W 耐热钢FSW 接头HAZ 组织非均匀性对接头蠕变性能的影响. 但在实际服役温度823 K 下，针对国内CLAM 钢FSW 接头的蠕变研究尚未见到公开报道. 由于CLAM 钢具有复杂的显微组织特征，FSW 过程中接头会产生复杂的组织演变，从而对接头蠕变性能产生明显影响. 因此，探讨服役温度下CLAM 钢FSW 接头蠕变行为、组织演变
收稿日期：2020 − 08 − 11
基金项目：国际热核聚变实验堆(ITER)计划专项(2015GB119001)
第 42 卷 第 2 期2021 年 2 月
焊 接 学 报成交笔数
TRANSACTIONS OF THE CHINA WELDING INSTITUTION
Vol .42(2):38 − 45February 2021
和持久寿命具有重要工程应用意义.
文中在823 K 条件下，对CLAM 钢焊后热处理的FSW 接头高温蠕变性能进行试验评定，分析讨论焊缝区组织变化对蠕变过程的影响及蠕变断裂特征，并对接头蠕变寿命进行预测，为在CLAM 钢包层模块建造中应用FSW 技术提供试验依据.
1 试验方法
1.1 试验材料
试验材料为CLAM 钢，焊接试板尺寸为200mm×100 mm ，板厚为4 mm ，轧制后经980 ℃正火45 min ，再经760 ℃回火2 h 得到，母材主要化学成分如表1所示. 母材的显微组织为板条状的回火马氏体，在晶内和晶界处分布着大量碳化物，其中尺寸较大的是在晶界上分布的M 23C 6 (M = Fe ，Cr)碳化物；尺寸较小的是分布在晶内的MX (M =V ，Ta; X = C ，N)碳氮化物.
1.2 试验过程
焊接试验在FSW-RL31-010搅拌摩擦焊设备上进行，搅拌针的材料为W-25%Re 合金，轴肩直径15 mm ，搅拌针长度4 mm . 焊前对焊接试板进行清理，去除焊接区杂质及氧化膜等，保证焊接部位和周边区域清洁. 采用对接接头和优化焊接工艺，搅拌头转速为250 r/min ，焊接速度为80 mm/min ，倾角为2.5°. 焊后热处理工艺为760 ℃回火1 h .
表 1 CLAM 钢的化学成分(质量分数，%)Table 1 Chemical composition of CLAM steel
C Cr Mn V W Ta Si N Fe 0.098
8.7
0.56
0.19
1.4
< 0.002
0.11幼儿园一日生活
0.005 3
余量
焊后依据GB/T 2039—2012标准沿垂直于焊缝方向制备高温蠕变拉伸试样. 具体尺寸如图1所示. 采用R
DL50蠕变持久拉伸设备进行蠕变试验，温度为823 K (550 ℃)，应力范围为180～300 MPa .蠕变试验完成后，对试样进行线切割，打磨、抛光后用FeCl 3溶液(5 g FeCl 3，20 mL HCl 和100 mL H 2O)进行腐蚀，之后采用OLYMPUS GX51光学显微镜(optical microscope, OM)、JSM-7800F 热场发射扫描电镜(scanning electron microscope, SEM)、tecnai G2F30透射电子显微镜(transmission electron micro-scope, TEM)进行组织观察.
90
30
1.6
620
2
12
焊缝
R 10
20, 46
+0.02ϕ8.0
图 1 蠕变试样尺寸 (mm)
Fig. 1 Dimension of creep specimen
2 结果与讨论
2.1 蠕变曲线
图2为CLAM 钢焊后热处理的FSW 焊接接头在823 K 不同应力水平下得到的蠕变试验曲线.
试验表明：FSW 接头蠕变曲线具有与均质母材类似的三阶段蠕变变形特征：在初始蠕变阶段，随着承
300 MPa
260 MPa
220 MPa
180 MPa (未断)
1
10
100
时间 t /h
1 000
(a) 应变-时间曲线210−1−2−3−4−5−6−7
0.2
0.40.60.8归一化时间 1.0
(b) 应变速率曲线
180 MPa (未断)220 MPa 260 MPa 300 MPa
图 2 焊接接头在823 K 不同应力水平下应变-时间曲线和
应变速率曲线Fig. 2 Strain-time curve and creep rate curve of the
welded joint under different stress levels at 823 K.(a) strain-time curve; (b) creep rate curve
第 2 期田超博，等：CLAM 钢搅拌摩擦焊接头高温蠕变行为39
载时间的增加，蠕变速率逐渐减小；而在稳态蠕变阶段，蠕变速率逐渐稳定；最终蠕变速率迅速增大，进入加速蠕变阶段，直至试样最终断裂. 其中，第二阶段稳态蠕变速率也称为最小蠕变速率，不同应力水平下计算的最小蠕变速率列于表2. 应力水平由180 MPa增加到300 MPa时，最小蠕变速率由8.09 ×10−6 h−1增加到4.89 × 10−2 h−1，可见应力水平是影响最小蠕变速率的关键因素.
表 2 焊接接头最小蠕变速率和断裂时间
Table 2 Minimum creep rate and fracture time of welded joints
应力水平σ/MPa最小蠕变速率r min/h−1断裂时间t/h 1808.09×10−66 769 (未断)
2206.02×10−5883
2602.68×10−319.2
3004.89×10−21.5
在不同应力水平下，各蠕变阶段持续时间也不尽相同，而稳态蠕变阶段在整个蠕变寿命中所占比例最大，对蠕变寿命影响最显著. 随着应力水平的不断降低，稳态蠕变阶段持续时间增加，蠕变寿命增长. 应力为300 MPa时，稳态蠕变阶段非常短，经过第一阶段后直接进入加速蠕变阶段；应力为260 MPa时，呈现完整的3个阶段，但稳态阶段持续时长也较短，约为18 h；当应力降低到220 MPa 时，稳态蠕变阶段持续时长明显增加，约为720 h；随着应力进一步降低至180 MPa，蠕变时长为6 769 h 时试样仍未断裂(人为中止)，此时还未进入加速蠕变阶段.
CLAM钢焊后热处理FSW接头在不同应力水平下的蠕变寿命见表2. 在823 K/220 MPa试验条件下，CLAM钢的FSW接头断裂时间为883 h，而在823 K/210 MPa条件下焊后热处理TIG焊接头的断裂时间小于170 h；在823 K/180 MPa相同的试验条件下，CLAM钢的FSW接头经历6 769 h仍未断裂，远大于TIG焊接头的断裂时间700 h[13].可看出，无论在高应力水平或低应力水平条件下，CLAM钢热处理后FSW接头的蠕变性能显著优于热处理后TIG焊接头.
2.2 蠕变变形机制
稳态蠕变阶段的最小蠕变速率可用Norton幂律方程描述[14]，如式(1)所示. 对式(1)两边取对数，如式(2)所示. 由此可求得拟合曲线斜率，即为应力因子n.
σ
式中：r min为最小蠕变速率；ε为应变；k为常数；为应力载荷；n为 Norton 应力因子.
σ
图3所示为r min与的双对数线性关系，采用最小二乘法进行线性拟合，可得直线斜率为17.4，即n=17.4. 线性拟合相关系数R2 = 0.956 6>0.8，表明应力与最小蠕变速率高度相关，拟合效果较好. 应力因子n大小与金属材料的蠕变变形机制有着密切的关系. 对于扩散控制的蠕变过程，n值通常为1. 而对于位错控制的蠕变过程，n值一般为3-7[15]，但对于存在第二相强化的铁素体/马氏体钢，实际的n值通常会更大. 根据试验所求得的应力因子远高于位错控制的蠕变过程的通常值，这是由析出物与位错之间的相互作用所致. 因此借助阈值应力的概念[16]，求得阈值应力为143.15 MPa，因此真实应力因
子为5.9，表明CLAM钢焊后热处理的FSW接头为位错控制的蠕变机制. 因此，可得出CLAM钢焊后热处理的FSW接头主要是位错控制的蠕变变形机制.
−1
−2
−3
−4
−5
−6
−7
2.3
R2 = 0.956 6
2.4 2.5
应力对数 lgσ, σ/MPa
图 3 CLAM钢FSW接头最小蠕变速率与应力的关系Fig. 3 Relationship between minimum creep rate and applied stress for friction stir welded joint of CLAM
steel
2.3 断口形貌分析
蠕变试样的断裂示意图如图4a所示，对所选220 MPa蠕变前后的试样进行显微硬度测试，如图4c，结合硬度分布进行微观组织的划分. 焊接接头具体分区如图4b所示，从焊缝往母材依次是搅拌区(stir zone, SZ)，热力影响区(thermal mechanic-ally affected zone, TMAZ)，细晶热影响区(fine grain heat affected zone, FGHAZ)，临界热影响区(inter
40焊 接 学 报第 42 卷
critical heat affected zone，ICHAZ). 蠕变前，SZ组织在搅拌工具的作用下，发生大量塑性变形，回火马氏体全部转化为细晶板条马氏体，因此硬度最高；TMAZ的组织在力和温度场的作用下，板条马氏体被拉长，硬度有所下降；HAZ晶粒有所长大，发生不同程度的软化，FGHAZ的回火马氏体转变完全，而ICHAZ中有未转变的回火马氏体，因此硬度最低.
硬度值最低的区域通常被认为是易开裂的区域. 图中蠕变前后硬度分布趋势一致，硬度最低点位置也基本一致. 综合硬度分析表明，不同应力水平下蠕变试样均在ICHAZ发生断裂.
图5为在不同应力条件下蠕变试样断口SEM 照片.图5a, 5b分别为应力220和300 MPa下试样断口处的蠕变孔洞分布，在断口处均有较多孔洞，经粗略统计，其面积和数量相差不大. 之后沿横向在距断口相同位置处对蠕变孔洞进行了观察，如图5c, 5d, 5e，可以看出不同应力水平下均存在较多蠕变孔洞，但低应力水平下孔洞数量明显多于高应力水平，孔洞形状多为不规则多边形，大都依附第二相粒子形核. 对孔洞数量和大小进行统计，得到结果如图5f，可以看出随着应力水平降低，蠕变孔洞数量和面积均呈增大趋势，220 MPa下孔洞数量和面积约为260和300 MPa下4倍. 在高温和应力的共同作用下，晶粒边界发生相对滑动，但第二相粒子的存在将阻碍晶粒边界局部滑移，从而在第二相粒子附近产生应力集中，孔洞易于在第二相粒子周围形核. 孔洞在蠕变过程中不断长大并连接，导致有效承载面积减小，使得蠕变加速，最终发生断裂. 在低应力水平下，蠕变断裂寿命更高，因此有机会形成更高密度的蠕变孔洞，而在高应力水平蠕变试样中，断裂寿命较短，在未形成大量蠕变孔洞之前试样即发生断裂. 由此可见，第二相粒子大小、分
AS
SZ SZ
爸爸去哪儿5
T M
A Z
F G
H A
Z
I C
H A
Z
RS
BM
T M
出牙
A Z
H A
Z
Creep rupture 1 mm
1 mm
(a) 220 MPa 蠕变断裂试样
(b) 接头分区
蠕变前
蠕变后
−20−15−10−505101520
距焊缝中心的距离H/mm
(c) 220 MPa 硬度分布
图 4 断裂试样
Fig. 4 Rupture specimen. (a) rupture specimen at 220 MPa; (b) views of the joint at 220 MPa; (c) hard-
ness profile of the joint at 220 MPa
250 μm (a) 220 MPa 断口处
250 μm
(b) 300 MPa 断口处
50 μm
陈语瞳
(c) 220 MPa
第二相
第二相
第二相
50 μm
(d) 260 MPa
金鸡独立50 μm
(e) 300 MPa(f) 蠕变孔洞面积和数量
1 00040
20
800
600
400
200
220260300
应力对数 σ/MPa
总面积
数量
图 5 不同应力下接头热影响区的蠕变孔洞
Fig. 5 Creep void of specimen under different stress levels. (a) fracture at 220 MPa; (b) fracture at 300 MPa;
(c) 220 MPa; (d) 260 MPa; (e) 300 MPa; (f) quantity and area of the creep void
第 2 期田超博，等：CLAM钢搅拌摩擦焊接头高温蠕变行为41
布及数量是影响蠕变孔洞形核的关键因素.
诺亚方舟比喻什么图6是不同应力条件下试样的SEM断口形貌. 由宏观形貌可以看出断口发生颈缩，呈现出灰色的纤维状特征，断口中部是由大量微孔构成的纤维区，断口边缘则呈现明显的剪切唇特征. 宏观形貌表明在断
裂前试样发生了明显的塑性变形. 微观断口均呈现出大小不一的等轴韧窝形貌，小韧窝分布在大韧窝周围，在一些大韧窝底部发现第二相粒子. 在低应力220 MPa下，韧窝尺寸分布比较均匀(图6b)；而高应力260及300 MPa下，包含第二相粒子的韧窝尺寸明显大于围绕周边的小尺寸韧窝，其分布具有明显不均匀性(图6d, 6f).
0.5 mm 0.5 mm 0.5 mm 25 μm 25 μm 25 μm
(a) 220 MPa 宏观(b) 220 MPa 微观
(c) 260 MPa 宏观(d) 260 MPa 微观
(e) 300 MPa 宏观(f) 300 MPa 微观
第二相
图 6 不同应力下蠕变试样断口形貌
Fig. 6 Morphologies of crept specimens under different stress levels. (a) macroscopic feature at 220 MPa;
(b) microstructure at 220 MPa; (c) macroscopic
feature at 260 MPa; (d) microstructure at 260
MPa; (e) macroscopic feature at 300 MPa; (f) mi-
crostructure at 300 MPa
综合断口的宏观和微观形貌来看，不同应力水平下均为穿晶韧性断裂，但高应力和低应力下的断裂机制有所差别. 高应力300 MPa下，其宏观断口呈现出近似45°断裂，与拉伸过程中的剪切断裂类似，如图5b所示，因此其主要是塑性变形导致的剪切韧性断裂；随着应力的降低，断口的颈缩程度减小，不再呈现出典型的45°断裂，而是逐渐向锯齿状的不规则断口过渡，由图5a 220 MPa下的断口形貌可以看出. 在低应力下，蠕变断裂寿命更高，蠕变孔洞有更多的机会形核、聚集和长大，因此低应力260，220 MPa下，蠕变断裂是由大量蠕变孔洞聚合长大和塑性变形共同作用的结果，但仍属于穿晶韧性断裂.
综上所述，可得出CLAM钢FSW接头热影响区的断裂机制为穿晶韧性断裂机制，在高应力下是由塑性变形导致的剪切韧性断裂，而低应力下则是由大量蠕变孔洞聚合长大和塑性变形共同作用而诱发的断裂机制.
2.4 显微组织分析
蠕变过程中接头热影响区的显微组织和析出物的演变对蠕变性能具有重要的影响，因此对其蠕变前后的组织进行观察，分析其演变规律及其对蠕变性能的影响.
图7为蠕变前ICHAZ的显微组织. ICHAZ在焊接过程中没有受到搅拌工具的作用，只受焊接热循环的影响，峰值温度在A c1 ~ A c3之间，原先分布的析出物部分溶解，部分回火马氏体发生相变，转变为奥氏体，冷却过程中生成脆硬板条马氏体，因此形成了回火马氏体与新鲜板条马氏体的混合组织. 在随后的焊后热处理中重新转变为回火马氏体组织，焊接过程中消失的M23C6碳化物重新沿初始奥氏体晶界(prior austenite grain boundaries, PAGBs)和马氏体板条边界析出(图7b)，大多数呈现棒状和
10 μm
2 μm
10 μm
400 nm
马氏体板条
边界
第二相
PAGBs
PAGBs
M咨询服务合同模板
23
C
6
M
23
C
6MX
(a) 未热处理(b) 热处理
(c) 热处理后 M
23
C
6
(d) 热处理后 MX
图 7 接头临界热影响区显微组织
Fig. 7 Microstructure of welded joint in the inter critical heat affected zone. (a) without heat treatment;
(b) with heat treatment; (c) M23C6 after heat
treatment; (d) MX after heat treatment
42焊 接 学 报第 42 卷
