goldensky

第３Ｏ卷第５期

２０１６年１Ｏ月

黑龙江工程学院学报

Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｈｅｉｌｏｎｇｊｉａｎｇ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ

Ｖｏ１．３Ｏ，ＮＯ．５

０ｃｔ．，２０１６

考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率理论

陈九菊

（黑龙－；ｘ－￣程学院电气与信息工程学院，黑龙江哈尔滨１５００５０）

摘要：根据费米黄金规则，在位移简谐振子近似下，采用路径积分方法推导了一个高斯类型的关联函数形式，并最

终发展了一个考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率理论。文中方法的优点在于不需要计算复杂的弗兰克一康

登因子，从而将Ｄｕｓｅｈｉｎｓｋｙ转动效应自然地包括到理论形式之中。在位移简谐振子近似下，所发展的电荷转移速率

形式可以回归到已有的电荷转移速率理论。

关键词：电荷转移；路径积分；Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动；费米黄金规则；关联函数

中图分类号：０６４９ 文献标识码：Ａ 文章编号：１６７１—４６７９（２０１６）０５—００３４—０４

Ｃｈａｒｇｅ ｔｒａｎｓｆｅｒ ｒａｔｅ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｗｉｔｈ Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ ｒｏｔａｔｉｏｎ ｅｆｆｅｃｔ

ＣＨＥＮ Ｊｉｕｊｕ

（Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆ Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ ａｎｄ Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｈｅｉｌｏｎｇｊｉａｎｇ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈａｒｂｉｎ １５００５０，Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂａｓｅｄ ｏｎ ｔｈｅ Ｆｅｒｍｉ—ｇｏｌｄｅｎ ｒｕｌｅ，ｔｈｅ ｃｈａｒｇｅ ｔｒａｎｓｆｅｒ ｒａｔｅ ｉｎ ｔｈｅ ｄｉｓｐｌａｃｅｄ ｏｓｃｉｌｌａｔｏｒ ｃａｓｅ ｈａｓ ｅｖｅｒ

ｂｅｅｎ ｄｅｒｉｖｅｄ，ｂｕｔ ｔｈｅ Ｆｒａｎｃｋ－Ｃｏｎｄｏｎ ｆａｃｔｏｒ ｈａｓ ｂｅｅｎ ｅｘｐｌｉｃｉｔｌｙ ｅｖａｌｕａｔｅｄ．Ｉｎ ｔｈｅ ｐｒｅｓｅｎｔ ｐａｐｅｒ，ａ ｎｅｗ

ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｆｏｒ ｃｈａｒｇｅ ｔｒａｎｓｆｅｒ ｒａｔｅ ｗｉｔｈ Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ ｒｏｔａｔｉｏｎ ｅｆｆｅｃｔ ｉｓ ｄｅｖｅｌｏｐｅｄ ｔｈｒｏｕｇｈ ｔｈｅ ｐａｔｈ ｉｎｔｅｇｒａｌ ｏｆ

Ｇａｕｓｓｉａｎ ｔｙｐｅ ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ ｆｕｎｃｔｉｏｎ．Ｔｈｅ ａｄｖａｎｔａｇｅ ｏｆ ｔｈｅ ｐｒｅｓｅｎｔ ｐａｔｈ—ｉｎｔｅｇｒａｌ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｉｓ ｔｈａｔ ｉｔ ｉｓ ｎｏ

Ｊｏｎｇｅｒ ｔｏ ｃｏｍｐｕｔｅ ｔｈｅ Ｆｒａｎｃｋ—Ｃｏｎｄｏｎ ｆａｃｔｏｒ ａｎｄ ｔｈｅ Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ ｒｏｔａｔｉｏｎ ｅｆｆｅｃｔ ｃａｎ ｂｅ ｅａｓｉｌｙ ｉｎｃｌｕｄｅｄ．Ｔｈｅ

ｎｅｗ ｃｈａｒｇｅ ｔｒａｎｓｆｅｒ ｒａｔｅ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｃａｎ ｅａｓｉｌｙ ｇｏ ｂａｃｋ ｔｏ ｔｈｅ ｐｒｅｖｉｏｕｓ ｆｏｒｍａｌｉｓｍ ｕｎｄｅｒ ｔｈｅ ｄｉｓｐｌａｃｅｄ

ｏｓｃｉｌｌａｔｏｒ ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｉｏｎ．

Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ：ｃｈａｒｇｅ ｔｒａｎｓｆｅｒ；ｐａｔｈ ｉｎｔｅｇｒａｌ；Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ ｒｏｔａｔｉｏｎ；Ｆｅｒｍｉ—ｇｏｌｄｅｎ ｒｕｌｅ；ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ ｆｕｎｃｔｉｏｎ

理论描述电荷转移过程一直是凝聚态领域一

个研究方向［１］。从给体到受体的标准电荷转移图像

需要考虑这两个态之间的电子耦合，并受到核运动

的影响。通常情况下，核自由度被描述为简谐振

子，从而形成热库。基于这种图像，一些数值方法

被发展出来，其中包括直接路径积分方法ｌ＿２。］、质心

近似［４］以及其他非微扰方法［５瑁］。这些方法通常被

用于处理一维反应事件，这种事件会与简谐振子构

成的热库发生相互作用。然而，实际化学反应过程

中的反应隧穿需要包括几个自由度，因此需要全量

子力学来处理。在这种情况下，费米黄金规则对于

速率理论是一个有效的工具Ｌｇ ，其常常被用于分

析实验上的电荷转移速率［１ 。

收稿日期：２０１６—０２—２９

基金项目：黑龙江工程学院青年科学基金资助项目（２０１４ｏ３ １０）

作者简介：陈九菊（１９８１一），女，讲师，硕士，研究方向：半导体器件

费米黄金规则方法在计算体系的电荷转移速

率时具有一定的局域性。首先，因为费米黄金规则

是基于一级含时微扰理论，所以其要求初态与末态

之间的电子耦合必须足够小。其次，初始势能面的

布局在非绝热弛豫过程中要始终保持在热平衡。

在这两个条件下，费米黄金规则方法将电荷转移速

率描述为对某一个函数的时间积分，但很难精确求

解［１ 。随后，Ｌｉｎ等人进一步发展了该电荷转移速

率的表达形式，使之可以精确用于计算电荷转移速

率常数 引。

电荷转移是化学反应过程中的一个重要的动

力学过程，因此，发展电荷转移速率理论对于理解

电荷转移过程至关重要，也是理论化学一个研究方

向。理论工作者发展了一些适用于任意电子耦合

强度的电荷转移理论，这些理论可以将非绝热极限

和绝热极限下的电荷转移速率联系起来。然而，在

电荷转移过程中，势能面会在电荷转移时发生转

第５期 陈九菊：考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率理论

动，这被称之Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应。

Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应在无辐射过程中至关重

要ｌ＿１ ，而电荷转移过程就是其中一个无辐射过程。

如何在电荷转移速率理论中考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动

效应是一个难题。本论文的目的就是根据路径积

分方法将基于费米黄金规则的电荷转移速率进行

重新推导，并把Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应包含到该电荷

转移速率形式中。

１ 考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷

转移速率

根据费米黄金规则，一般的量子力学电荷转移

速率具有以下形式［¨ ：

尼口＝＝：等ｌ ｙｌ ∑∑Ｐ Ｉ（ ，ｌ ＞『。 （ ， ）． ，‘

ｕ ｔＪ

（１）

其中： 为初态和末态之间的电子耦合，

『＜＠而，Ｉ ＞ｌ。为弗兰克一康登因子。初态和末态的

振动波函数可以分别写为

『 一 ｝）（ ，ｌ ）一 Ｉ ＞・（２）

其中，Ｉ ＞和『 知 ＞一维简谐振子哈密顿量的本

证态，它们相应的本证能量分别为

Ｅ ＝＝＝（ ＋吉）充 ， ， 一（ｕ ＋丢） ｃｕ ．

（３）

同时，初态的分布函数可以表达为

Ｐ 一［ 唧（ ｋＢＴ １］］．Ｊ－１ｅｘｐＩ－ Ｅ．）一

［ 唧ｆ生ｋＢＴ／ －］￣ｘｐｉ ｋ－７Ｅ￣ ］一

Ｉ ］７ ２ｓｉｎｈ ｅｘｐ（ Ｉ Ｉ．ｃ４

当把初态的分布函数重新定义为Ｐ 一

ⅡＰ ，并把狄拉克函数表达为对时间的傅里叶积

形式，方程（］）就被萤新表达为

志盯一 １ 舻 Ｉ ＩＰ ｆ …ｐ ｉｔ ＋丢） ， 一（ ＋ １） ））＝：＝

１

一￣Ｖ

ｊ

［Ｇｉ㈩・ （５）

其中Ｇｊ具有形式

一 ｘｐ（ ＋ 一（ ＋ １） ㈤

壳∞ 是初态和末态之间的能量差。在Ｌｉｎ等人的工

作中［坞］，方程（５）是在位移简谐振子近似下，通过

明确计算弗兰克一康登因子得到的，即△Ｑ—Ｑ 一

ＱＪ和叫 一∞ 。因此，Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应很难被

包含进他们的理论形式中。本文将采用路径积分

形式的高斯类型关联函数来推导公式（５），从而可

以很自然地把Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应包含进来。

将方程（４）代入到方程（６）， （ｚ）可以被写为

一 唧（斋） －１ Ｉ－ Ｅ．） 唧［砉ｃ 一 ］一

［ 唧（斋） 】ｅｘｐＥ— （～ ＋ ｔ，Ｅ １ ｅｘｐＩ— （一砉） 一

［ ｅｘｐ ｋ＝Ｔ）ｌ～ Ｊ ｅｘｐ［～ （一 ＋舌）自 ］ｅｘｐ［一 （一砉）方 ］ｌ ，一

１Ｉ Ｇ 一 （２ｓｉｎｈ ） 旧，．

这里，关联函数Ｘ（ｒ ，ｒｆ）具有以下形式：

（７）

（８）

（９）

黑龙江工程学院学报 第３０卷

其中，ｒ 一一 ＋砉， 一一舌。

当考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应时，初态的正则坐

标Ｑ与末态的正则坐标Ｑ 可以通过Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转

动矩阵Ｓ和振动模位７ｆ＇ＣＤ联系起来，即

Ｑ 一ＳＱ＋Ｄ． （１０）

这里，具有下划线的变量代表列矢量，而黑体变量

代表方矩阵。下面，初态的正则坐标用兰，

一

Ｙ来表示，

末态的正则坐标用ｚ ，ｙｔ来表示。当把关联函数对

于初态坐标求迹时，可以得到

ｘ（ｒ ， ）一Ｉ ｄ ＜兰Ｉ ｅ－ｉｒｉＨ￣ｅ－ｉｒｆ＇Ｆｔ １ ＞一

Ｉ ｄ—ｚｄ—ｙｄ—ｘ ｄ—ｙ ＜兰１ ｌｙ一）（一ｙ ｌ—ｙｌ＞＜ １ ｆ￣ｔｆｕ Ｉｘ一 ＞＜ Ｉ ＞． （１１）

当ａ（ｒ）和ｂ（ｒ）表示对角矩阵，并且其对角矩阵元

分别为

ｂｓ（ｒ）一面ｃ壳ｏｊ ， （１３）

就可以得到以下两个数学形式

＜

＿

ｘ ｌ ｅ－胡ｕ ｌ ＞一 ｆ

（

ｄ

２

ｅ

７ｃ

ｔａ

方

（ｒ

）

）

・

ｅｘｐ｛吾［丢（ ６（ｒ）三＋ （ｒ） ）～兰 ｎ（ｒ） ］）．

Ｅ＝＝＝ｂ（ｒ ｒ）一ａ（ｒ，）． （１８）

并把方程（１４）和（１５）带人方程（１１）后，关联函数的

形式就可以表达为

（Ｔｉ ｒ，）：：＝ ／ｄ

（２

ｅｔ ａ（

疗

ｒ

）

ｌ ）√ ｊ－电 ・

ｅＸｐ｛砉ｌ专（ Ｂｘ一－Ｆ—ｙ Ｂｙ一）～ Ａ ＋

Ｄ （ ＋ｙ）＋ＤＴＥＤ］）． （１９）

这里，每一个振动模式的初态和末态频率被认为是

一致的。

当把矩阵Ｋ以及列矢Ｆ和ｚ分别定义为

（１４） Ｋ：：＝ｌ ＿Ａ ｌ， （２０）

＜ Ｉ ｚ＞一 ｒ ，一ｆＳ ｚ＋Ｄ、］ ｆ１ ５ Ｌ—Ａ Ｂ ＿Ｊ

当定义矩 。一 一 一～

ｆＴ一［里ＥＳ，ＤＥＳ３， （２１

Ａ—ｎ（ ）ｑ－ＳＴａ（ｒｒ）ｓ， （１６） 三 Ｅ—

ｘＴ

，

一

ｙ －７・ （２２）

Ｂ一６（ｒｉ）￣－Ｓ ｂ（ｒ／ ）Ｓ， （１７） 关联函数就变为

（ ， ）一￣／ｄ

、ｅｔａ（ｚ＇ｉ） √ 蓑 ．『ｄ兰ｅｘｐ｛ ｉ Ｌ １兰 ＋ 兰＋ Ｅ ］）一

ｄｅｔａ（ｒ

ｄ￣）

ｅ

ｄ ｅｔａ（ｒｆ）

・ｅｘｐ｛吾［一号 一Ｆ＋一Ｄ ］｝． （２３）

在把方程（８）Ｎ１（２３）代人到方程（５）后，最终的考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率形式为

愚 一 ＩＩ（２ｓｉ ）×

Ｊ。ｄ ￣／ｄｅｔａ（ｒｄｉ）ｅｄ ｅｔａ（ｒｉ）ｅｘｐ｛拓∞ ＋吾［一号 一Ｆ＋～Ｄ ＥＤ］）． （２４）

２ 没有考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的 关联函数就变为

电荷转移速率形式 （ ， ）＝＝＝√ § ・

：

略ＤｕＳ出 ｓｋ ’ ｅｘｐ｛吾［里ＴＥ（Ｂ—Ａ）１Ｇ旦］）． （２７）Ｄ 子近似时

，ｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动矩阵Ｓ变为单位矩阵， ¨。一 一

初态正则坐标Ｑ和末态正则坐标Ｑ，满足 为了获得Ｌｉｎ等人的电荷转移速率形式，这里

铁，方稗

Ｑ＇ ＝ Ｑｆｆ －Ｄ．

（１６ 钳阵当

需要弓ｌ入新的变量ＳＪ一 一麦挪么， 显然，方程 ）～（１８）变为对角矩阵。当定义一个 一

新的对角矩阵，即 ｅｘｐ｛￣－ＥＤ Ｅ（Ｂ—Ａ）一 Ｇ ］）一

南

第５期 陈九菊：考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率理论 ・ ３７・

Ⅱｅｘｐ（吾 ＥＪ（Ｂ 一Ａｊ） ｝＝

ｅｘｐ｛一∑ＳＪ［（２ ＋１）－ｎ一，ｅ一 一（ ＋１） ］），

（２８）

／ｄｅｔａ（Ｔｉ）ｄｅｔａ（ ）

ｄｅｔＢｄｅｔ（Ｂ—Ａｌｌ－－１Ａ）

８一 一（ ＋１）Ｐ ］）． （３１）

３ 结 论

本文采用路径积分技术，推导了一个高斯类型

的关联函数，从而最终发展了一个考虑Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ

转动效应的电荷转移速率理论。本文发展的方法

不再需要计算复杂的弗兰克一康登因子在位移简

谐振子近似下，可以回归到文献上已有的没有包含

Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应的电荷转移速率理论。因此，

该方法更具有普适性。该方法为今后数值研究

Ｄｕｓｃｈｉｎｓｋｙ转动效应对电荷转移的影响提供了理

论基础。

［１］

Ｅ２］

［３］

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［责任编辑：刘文霞］