正电子湮没技术，研究物质微观结构的方法之一

基本原理

（图）正电子湮没技术

一种研究物质微观结构的方法。正电子是电子的反粒子，两者除电荷符号相反外，其他性质（静止质量、电荷的电量、自旋）都相同。正电子进入物质在短时间内迅速慢化到热能区，同周围媒质中的电子相遇而湮没，全部质量(对应的能量为2mec2)转变成电磁辐射──湮没γ光子。50年代以来对低能正电子同物质相互作用的研究，表明正电子湮没特性同媒质中正电子—电子系统的状态、媒质的电子密度和电子动量有密切关系。随着亚纳秒核电子学技术、高分辨率角关联测量技术以及高能量分辨率半导体探测器的发展，可以对正电子的湮没特性进行精细的测量，从而使正电子湮没方法的研究和应用得到迅速发展。现在，正电子湮没技术已成为一种研究物质微观结构的新手段。

正电子性质

1930年Dirac在求解相对论性的电子运动的Dirac方程时预言正电子的存在，1932年Andersan在威尔逊云室研究宇宙射线时发现了正电子。正电子是人类发现的第一个反粒子。

正电子可以由 b+ 衰变产生，也可由核反性和电子直线加速器产生，还可以通过 g 射线与物质的相互作用产生。当 g 射线的能量大于电子静止能量的两倍时（» 1.02 Mev），它与物质的相互作用将产生正负电子对效应。即 g 光子经过原子核附近时，其能量被吸收而转变为正负电子对如方程（1）所示。

                                                  （1）

正电子是轻子，它只参与电磁相互作用。除开所带电荷的符号与电子相反之外，正电子的其它性质（包括质量、电荷的数量、自旋和磁矩）均与电子相同。

当 g 射线能量大于两倍电子的静止能量经过原子核附近时，其能量被吸收而转换为正负电子对。反过来，正负电子相碰时，两粒子自身被湮灭而发出 g 光子，如方程（2）所示：

                                                （2）

此过程是一典型的爱因斯坦质能转换的量子电动力学过程。

高能正电子进入物质后，通过与电子、原子或离子的非弹性散射损失能量，其动能迅速降到热能，这一过程称为热化，热化过程所需的时间很短（只需几个Ps，S）。热化后的正电子在物质中扩散，在扩散过程中碰到电子发生湮没，产生 g 光子。扩散过程的持续时间因材料的不同而异，主要由材料中的电子密度决定。正电子在材料中居留时间即正电子湮没寿命。正电子湮没寿命与物质中的电子密度密切相关，正电子在材料中的射程主要决定于热化阶段和材料的密度。在一般材料中，正电子射程约在20~300 mm间。在正电子实验中为了保证正电子在样品中湮没而不穿出，要求样品厚度约为1 mm。

在不同的材料中，正电子的湮没机制及湮没寿命各不相同，它能反映出材料的微观结构和电子密度等信息。

正电子湮没过程是一个量子电动力学的过程，它的理论分析需用量子电动力学的理论。根据量子电动力学理论及场论的分析可知，正负电子湮没时可以发射单光子、双光子和三光子，但发射双光子的概率最大。

形成与湮没

在分子固体、液体和气体中，正电子的湮没行为最显著的特征是正电子与电子可以结合成一种最轻的亚稳态原子——正电子素或电子偶素（positronium），它于1951年被Deutsch发现。正电子素呈电中性，正负电子围绕着它们的质量中心旋转。正电素的结构类似氢原子。根据量子力学的计算可得到正电子素奇异原子的能级，其电离能为 – 6.8 eV。

根据正负电子自旋的耦合方式，正电子素可以分为自旋单态（para- positronium）和自旋三重态（orth-positronium），分别简记为和。

正电子素的形成机理较复杂，对其描述的理论模型主要包括能隙模型（Ore-gap）和径迹（Spur），主要用于o-Ps在低温下高聚物中的湮没。自由体积模型（Free volume）适用于高聚物，气泡模型（Bubble）适用于液体。

和湮没的本征寿命相差甚远，在真空条件下，和的自湮没寿命分别为125 Ps和142 ns。

正电子素原子不仅在分子固体、液体及气体的研究中得到广泛应用，而且在弱相互作用研究中，检验量子电动力学理论，在研究基本粒子如轴子，天体物理及生物大分子的研究中均有极其重要的应用。

正电子在完整晶格中的湮没称为自由态的湮没。一旦固体中出现缺陷，如空位、位错和微空洞，这些缺陷可以是材料在制备工艺过程产生的，也可以是辐照效应、温度效应和压力效应等因素产生，正电子容易被这些缺陷捕获后再湮没，这种湮没被称为正电子的捕获湮没，它与自由态正电子的湮没差异甚远。

描述正电子被缺陷的捕获湮没有二态捕获模型和三态捕获模型。通过求解的两态捕获模型中的自由态正电子数和缺陷态中的正电子数随时间变化的速率方程即可得到在无逃逸近似下正电子的湮没寿命。

发展历史

1939年狄拉克从理论上预言正电子的存在

1932年安德森，1933年Blackett和Occhian Line从实验上观测到正电子的存在

1934年MoHorovicic提出可能存在e+-e-的束缚态

1937年LSimon和KZuber发现e+-e-对的产生

1945年A. Eruark命名正电子素Positronium(Ps)

1945年A. Ore提出在气体中形成正电子素的Ore模型

1951年M. Deutsch首先从实验上证实Ps的存在

1953年R. E. Bell和R. L. Graham测出在固体中正电子湮没的复杂谱

1956年R. A. Ferrell提出在固体和液体中形成Ps的改进后的Ore模型；广泛研究了正电子在固体中的湮没

1974年O. E. Mogenn提出形成Ps的激励团模型(Spur Model)

1974年S. L. Varghe和E. S. Ensberq，V. W. He和I. Lindqre从用光激发而形成的Ps

1975年K. F. Canter，A. P. MiLLs和S. Berko观测了Ps拉曼-a辐射和的精细结构。

实验方法

实验测量方法主要有正电子寿命测量、湮没γ角关联测量和湮没谱线多普勒增宽测量三类。

1、正电子寿命谱方法

通常用22Na作正电子源，源强为几微居里到几十微居里。测量设备类似核能谱学中常用的符合系统，称之为正电子寿命谱仪，图1寿命谱仪示意图是快-快符合系统方框图。谱仪时间分辨率一般为左右，最好的已达。

（图）正电子湮没技术22Na放射的正电子入射到测试样品中，同其中的电子发生湮没，放出γ射线。用1.27 MeV的γ光子标志正电子的产生，并作为起始信号,511 keV的湮没辐射γ光子标志正电子的“死亡”，并作为终止信号。两个信号之间的时间就是正电子的寿命。在凝聚态物体中，自由正电子湮没的平均寿命在范围内。

2、双γ角关联方法

图2 长狭缝角关联测量系统示意图是一维长狭缝角关联测量系统示意图。正电子源通常为64Cu、22Na、58Co, 测量时相对于固定探头以z方向为轴转动另一探头，测出符合计数率随角度的分布，就可以得到电子在某个方向上的动量分布。该方法要求高精度的机械设备和强源(几十毫居里的点源)，典型的角分辨率为0.5 Mrad。有些工作采用多探测器系统可作两维动量分布的测量。

（图）正电子湮没技术3、测量多普勒增宽谱

使用高能量分辨率Ge(Li)或高纯锗半导体探测器，测量湮没辐射的能谱。能量分辨率可达1keV（对85Sr,514 keV的γ射线）左右。这种方法的优点是只需用几微居里的弱源，获取数据快，适用于动态研究。缺点是获取的数据粗糙，对湮没电子动量的分辨不如角关联实验好，典型情况下差四倍。

正电子湮没技术可用来研究物质微观结构及其变化。在固体物理中应用最广泛。可用来研究晶体缺陷（空位、位错和辐照损伤等），固体中的相变，金属有序－无序相变等。

在无损检验中可用来探测机械部件(如轮机叶片、飞机起落装置)的疲劳损伤，可在小裂缝出现之前作出预报。在化学中可用于研究有机化合物的化学反应，鉴定有机物结构中的碳正离子，研究聚合物的微观结构等。在生物学中，研究生物大分子在溶液中的结构。医学上，用正电子发射断层扫描仪，可得到人的心脏、脑和其他器官的断面图像，研究它们的新陈代谢过程，作出疾病的早期诊断及肿瘤的早期发现。电子偶素作为惟一的轻子体系，是验证量子电动力学的一个理想的体系。

应用介绍

（图）人脑在抑制、运动兴奋、阅读和听音乐等状态时内部构造的正电子湮没图正电子湮没技术应用已有二十多年的历史。大量工作集中在发现和观察现象、改进实验技术、提出各种理论模型进行尝试性描述上，至今已跨入致力于物理过程定量或半定量理论与实验研究的阶段。

目前能够用PAT测量空位形成能的纯金属几乎都已测完，并开始进入了稀薄合金（低合金）中空位形成能定量测定的阶段。对于大多数材料科学中的问题来说，目前尚缺少定量的描述，而新的可能理论模型和实验结果仍在不断地涌现。

1、金属及合金研究中的应用

金属中的点缺陷：形变、疲劳及辐照等手段都能造成金属中产生大量的空位、空位团、位错等缺陷。PAT能够用来追踪这些缺陷的产生及退火回复过程，这将导致对缺陷浓度、种类、运动激活能、杂质—缺陷相互作用等问题的了解，从而成为金属物理及金属学研究中的重要工具。

非晶态合金：人们致力于观察晶态与非晶态的差别，以及正电子湮没参数随晶化过程的变化，包括对非晶态进行中子辐照、冷轧处理等。实验结果不一致性的主要因素。一方面，样品组分及工艺条件中可能存在的对正电子实验有影响的细微差别，另一方面，正电子实验本身的精度有限，而有意义的信息变化量较小。这可能是由于非晶态物质中的正电子捕获中心是一种宽而浅的势阱，于是捕获态与自由态之间湮没参数的差别没有晶态物质中那样大。对非晶态中正电子湮没机制的研究正在积极地进行，这方面目前还没有较成熟的理论。

合金相变：许多合金相变过程都能对正电子湮没参数产生明显的影响。因此，可以用PAT来确定合金相变的温度。因为正电子湮没的寿命和湮没光子对的动量原则上与湮没处的电子密度和电子动量有关，因此，比较相变前后湮没参数，能得到不同相下材料微观结构特征的有关信息。用PAT研究过多种合金相变，例如有序—无序转变、共析相变、马氏体相变、沉淀与时效现象等。

氢脆及金属氢化物的研究：氢的滞后破坏是材料科学中的一个重要问题，而金属氢化物的研究一直受到氢作为二次能源这一目标的推动。因此，研究氢在金属中的行为以及氢与金属化合时的价态等问题具有重要的实际意义。正电子与氢核所带电荷相等，两者与电子的相互作用库仑势是完全一样的，因此常常可用正电子的行为来类比氢。样品中引入氢能产生缺陷，可能主要是位错。这种位错能引起多普勒增宽曲线变窄及长寿命成分增大。在用PAT研究与氢有关问题时可能还会存在所谓“填充效应”，即氢能被位错等缺陷捕获，使寿命谱中相应于位错捕获态湮没的成分减小，但当样品经过适当的驱氢处理以后，充氢造成的位错增殖即可明显地从kd值的增大上表现出来。

2、离子固体中的应用

研究晶体中各种缺陷（色心） ：晶体中的热缺陷随晶体温度的变化发问；各种色心的存在、转换和聚集过程；掺杂对各种空位的影响；各种辐照对晶体缺陷的影响；晶体缺陷与塑性变形的关系。还可以用PAT研究离子固体的相变和掺杂造成的组分缺陷

3、半导体中的应用

各种半导体材料中的空位型缺陷是可能的正电子捕获中心，因而可以用PAT研究各种情况下半导体中空位型缺陷的产生、迁移、合并、消失的过程。

PAT在半导体中的研究课题有以下几个方面：研究辐照效应；研究离子注入层中的损伤；研究硅氢键的性质；研究硅的激光退火过程。

4、分子材料中的应用

PAT在聚合物研究中的应用：研究聚合物的玻璃态转变；研究聚合物的相变；研究晶态聚合物的结晶度；研究聚合物化学成份的变化；研究聚合物的聚合过程和聚合度；研究g辐照对聚合物微观结构的影响；研究聚合物中的缺陷。PAT可以应用在液晶相变研究。除了这些，它还可以研究高质量分子晶体如石英、CAF2和冰中的缺陷和玻璃态材料的晶化和相变。

参考资料

1、中国工程材料大典，第26卷，徐祖耀等编著，化学工业出版社